半导体量子点光子回波和自感应透明效应研究

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半导体量子点自80年代早期被系统地研究和大规模制备以来,一直备受人们的关注,其应用也越来越广泛,包括光电子、生物医学以及量子信息等方面,半导体量子点的非线性光学增强效应也一直是人们研究的热点。而Ⅱ-Ⅵ族具有核壳结构的复合量子点更是因其高的光稳定性、出色的量子产率和丰富的非线性光学效应越来越激发着人们的研究热情,CdSe/ZnS胶体核壳量子点便是其中的一种。而GaN量子点作为自组装量子点的代表,具有宽的直接带隙、强的原子键、高的导热率以及化学稳定性高和抗辐照能力强等诸多优点,也一直是人们研究的重点。瞬态相干光学效应一直都是研究量子点中载流子跃迁动力学过程的最佳武器,此外随着激光技术的发展以及超强超短脉冲的出现,瞬态相干光学效应出现了新的特点和现象,也出现了新的应用。本文具体的研究工作如下:1.本文首先在CdSe/ZnS核壳量子点的基础上研究了三脉冲受激光子回波效应(three-pulse stimulated photon echo, TSPE),通过合理的理论建模,采用k·p微扰和有效质量近似法数值求解了CdSe/ZnS核壳量子点阱内阱外1s-1s能级的本征能量及其波函数,并由此求出了两能级间的跃迁偶极矩及量子点的纵向和横向弛豫时间。同时还具体研究了核壳量子点尺寸和结构对能级能量以及能量间隔的影响,并在引入阱内电子分布概率的基础上,运用量子限制理论解释了跃迁偶极矩和弛豫时间随核壳量子点尺寸和结构变化的关系。进而在以上结果的基础上,详细研究了三脉冲受激光子回波效应及其随核壳量子点尺寸和结构变化的关系。分析表明,CdSe/ZnS核壳量子点尺寸和结构将对能级能量以及能量间隔、跃迁偶极矩和弛豫时间产生很大的影响,并最终决定三脉冲受激光子回波信号的强弱,我们发现当固定内半径为4.3nm时,外半径小于7.0nm的时候TSPE将较弱,只有当外半径大于7.0nm的时候TSPE才远强于其他回波。2.其次,本文基于自由空间平面波展开近似的麦克斯韦-布洛赫方程,采用有限时域差分法(finite-difference time-domain, FDTD)方法求解此方程,从而研究了超短脉冲在近共振介质中传播的自感应透明现象。模拟发现当脉冲的面积等于4π的时候,随着脉冲在介质中的传播,自感应透明现象逐渐失效,从4π脉冲分裂出来的速度较快的2π脉冲出现快速振荡项,并且出现载波整形。分析后表明,在这个速度较快的2π脉冲上出现了新的现象——载波拉比振荡。同时我们还发现一个有趣的现象,速度较快的2π脉冲激发的上下能级布居数之差随着距离出现周期振荡,并且此非共振2π脉冲激发的布居数之差几乎达到1,即几乎产生完全反转。分析表明产生这些现象的原因是因为载波拉比振荡使较快的2π脉冲出现频谱展宽,同时随着距离的增加,这些展宽并不以单一的趋势增强,而是周期性的出现高频富足(产生上下能级布居数之差的波峰值)和低频富足(产生上下能级布居数之差的波谷值),这就是上下能级布居数之差随着距离出现周期振荡的现象的原因。同时,我们还发现高频富足距离处的光电场相位为π的整数倍;而低频富足距离处的光电场相位与之相差π/2。这些现象都将为我们以后研究激光与物质相互作用提供一定的帮助。同样我们还研究了2π和6π脉冲在近共振介质中传播的自感应透明现象,结果表明2π脉冲在传播的过程中不分裂。而6π脉冲在传播的过程中劈裂为三个2π脉冲,速度最快的脉冲具有最强的强度和最窄的脉宽,因而载波拉比振荡最强烈,由它激发的上下能级布居数之差几乎接近于1,即几乎完全反转能级占有率。3.此外,我们还尝试着用第一性原理的方法来解不规则GaN自组装量子点,目前取得了一些进展。虽然受限于使用的方法,使得得到的能隙比实际的偏低,但根据以往经验,计算得到的能隙结果的变化趋势与实际基本相符。
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