Dawson型磷钼钒杂多化合物合成及其催化性能研究

来源 :兰州理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yangmu2003
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本文合成了一系列Dawson型磷钼钒杂多酸及季铵盐和吡啶盐取代的Dawson型杂多酸盐。通过红外光谱分析、X射线衍射及31PNMR等方法对所合成的催化剂进行了表征分析,结果表明,所合成的化合物具有Dawson型特征结构,并以环己醇及环己烯催化氧化为探针反应,系统研究了其催化性能。Dawson型磷钼钒杂多酸的酸性与氧化性均较强,是一种环境友好的多功能催化剂,在以H2O2为氧化剂氧化环己醇制备环己酮的催化体系中,呈现良好的均相特性,具有较强的催化性能,尤其H8P2Mo16V2O62的催化活性最高。采用环己醇做底物,系统考察了不同钒含量催化剂、溶剂类型、催化剂用量、氧化剂用量、反应时间和反应温度等参数对反应的影响,得到了最优的反应条件。该体系具有实验过程简单,操作方便,反应条件温和等突出优点。合成了一系列Dawson型磷钼钒的四丁基溴化铵盐,用H2O2溶液为氧化剂,研究了合成的Dawson型磷钼钒杂多酸季铵盐相转移催化剂在环己烯液相选择氧化制反-1,2-环己二醇反应中的催化活性,通过气相色谱-质谱(GC-MS)联用对氧化产物进行了表征分析。系统考察了反应条件与催化活性的关系。在环己烯/双氧水油水两相反应中引入杂多酸季铵盐相转移催化剂可以加速反应,使反应充分进行,该体系显示了较高的催化活性。
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