具有“核-壳”结构的CaCu3Ti4O12陶瓷的制备及研究

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巨介电材料主要应用在高性能的电容性器件,例如微电子领域器件和高能储设备等,随着集成电路技术的发展,巨介电材料变得日益重要。近些年来,CaCu3Ti4O12(CCTO)因其不同寻常的室温介电常数ε’(>104)而受到广泛关注。CCTO的巨介电常数对频率和温度的依赖程度很低,且在很宽的频率和温度范围内基本保持不变,仅此而言,CCTO具有很广阔的应用前景。但是,CCTO的低频介电损耗过大,由此带来的劣势影响了其在电子科学技术中的应用。为了弄清楚CCTO陶瓷的巨介电常数的来源,研究者对其电学性质进行了详尽的研究。通过复阻抗谱等测试,确定CCTO陶瓷具有电不均匀性,其晶粒具有半导性,晶界具有绝缘性。基于此结果,内部阻挡层效应(IBLC)似乎是CCTO陶瓷巨介电常数来源的最合理解释。根据IBLC效应,其低频介电损耗tanδ主要由下面的公式决定:tanδ≈1/(ωRgbCp),其中,ω为角频率,Rgb为绝缘性晶界的电阻,Cp为陶瓷的电容。根据上述等式不难发现,增加晶界电阻是一种有效的降低CCTO陶瓷在低频区间介电损耗的方法。氧化物MgO具有很好的绝缘性。本论文设计将MgO纳米粉末包覆在CCTO陶瓷微粉的外表面,制备具有“核-壳”结构的CCTO/xMgO(x=0、0.5、1和2)复合陶瓷样品。然后将CCTO/MgO复合陶瓷样品在氧气中进行退火处理,以增加复合陶瓷样品晶界的绝缘性,降低陶瓷样品的低频介电损耗。在本论文中,CCTO/MgO(但是相关测试证明,得到的是CCTO/MgTiO3陶瓷样品)复合陶瓷样品是通过类溶胶-凝胶法制备的。样品制备后,对其进行了微观结构以及电学性质的测试。本论文又用类似的实验方法制备了CCTO/xTiO2(x=0、0.5、1和2)复合陶瓷样品,之后同样进行了微观结构以及电学性质的测试。实验结果显示,我们获得了具有“核-壳”结构的CCTO/氧化物复合陶瓷样品。在降低陶瓷的低频介电损耗方面,CCTO/MgTiO3复合陶瓷没有取得良好的结果,而CCTO/TiO2复合陶瓷取得了良好的结果。具有“核-壳”结构的CCTO/xTiO2(x=1)复合陶瓷退火之后,其室温晶界电阻有明显的提高,测得其室温低频介电损耗降至0.05以下。而且频率在20 Hz到45 kHz的范围,其介电损耗都可以保持在0.5以下。
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