【摘 要】
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聚合物电解质具有柔性好、加工性好、安全性高等优点,已成为锂离子电池的关键材料。然而,纯固态聚合物电解质因电导率低、与电极的界面接触性差,阻碍了其在锂离子电池研究领
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聚合物电解质具有柔性好、加工性好、安全性高等优点,已成为锂离子电池的关键材料。然而,纯固态聚合物电解质因电导率低、与电极的界面接触性差,阻碍了其在锂离子电池研究领域的应用。多孔聚合物电解质(PPEs)兼具纯固态聚合物电解质和液态电解质的优点,是目前研究较多的一类电解质。但是,PPEs体系中电解液泄露问题仍然存在。本文针对这一问题,对聚偏氟乙烯(PVDF)基PPEs进行改性,以降低其电解液泄漏率。首先,合成了一种新型的离子键修饰的聚苯乙烯接枝聚合物,并将其与PVDF基体共混,通过相转移法得到多孔聚合物电解质膜。通过离子键的方式将含有大量乙氧链段的聚氧化乙烯(PEO)衍生物接枝到聚苯乙烯主链,不仅可有效降低PEO的结晶度,促进乙氧链段的运动,还能促进电解液的吸附和保留,降低电解液的泄漏率。最后,分别研究了聚苯乙烯的分子量、PEO衍生物的接枝率对电导率的影响,以及接枝聚合物的含量对多孔聚合物电解质膜性能的影响。结果表明,以分子量较大的聚苯乙烯(Mw=1.8×105)为接枝聚合物的主链时,该体系的电导率最高。PPEs的电导率随PEO衍生物接枝率的增加而变大。当接枝聚合物的含量为30 wt%时,多孔聚合物电解质膜(PPE-3)的孔隙分布、吸液率、泄露率性能最好,且电导率最高(3.05×10-3 S cm-1),相比纯PVDF体系提高了一个数量级。另外,PPE-3的电化学稳定窗口为4.8 V(vs Li+/Li),满足商业化锂离子电池电解质的要求。由PPE-3组装的LiFePO4/PPE-3/Li纽扣式电池表现出优异的充放电循环稳定性和倍率稳定性,130个充放电循环后库伦效率仍保持在100%。为了进一步降低体系的泄漏率,向PPE-3中添加凝胶因子制得凝胶化多孔聚合物电解质(GPPEs)。当凝胶因子(MDBS)的含量为2 wt%(GPPE-2)时,膜的吸液率与GPPE-0(0 wt%MDBS)相当,泄漏率降低效果较最显著,且电导率降幅较小。
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