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负载型Pt基催化剂上CO氧化在很多方面具有重要的实际应用,如何提高Pt催化剂上低温CO催化氧化的活性已成为近年的研究热点。由于CO强吸附导致的自毒化,一般Pt催化CO氧化都需要在较高温度进行。最近的一些研究表明亚纳米颗粒的催化剂在催化反应过程中表现出与众不同的优异于纳米颗粒的特性而受到越来越多的关注,大多研究都表明,粒径已成为影响催化剂低温活性的重要因素,因此,制备粒径更小、高分散的Pt催化剂成为了当前的研究热点之一。遵循上述思路,本工作通过制备具有较大含量高分散Pt物种的负载型Pt基催化剂,提高了其室温催化CO氧化的活性。 通过浸渍法制备系列不同负载量的Pt/γ-Al2O3,Pt/CeO2催化剂,CO催化氧化活性测试结果表明上述催化剂在室温条件下具有较好的催化活性,且负载量低的0.25wt%Pt/γ-Al2O3,Pt/CeO2催化剂表现出更加优良的低温催化活性。动力学结果表明催化剂的表观活化能(Ea)可归为:在低温区观察到的19~35kJ/mol,远低于目前文献报道的Ea;在高温区表现出的50~70kJ/mol,与文献报道结果较为一致。由浸渍法制备的不同载体Pt基催化剂均表现出一定的低温活性以及较低的活化能,而凝胶沉淀法制备粒径均一的纳米Pt催化剂的Ea约为65kJ/mol,故高分散Pt物种可能是低温活性和低活化能的贡献者。不同载体负载的Pt基催化剂之间活性也存在差异,这可能是由于不同反应途径和催化剂中心所致。表征结果表明Pt物种分散度随着负载量的增加而下降。 以丙烯加氢为探针反应结果表明丙烯加氢的单位活性随负载量增加而增加,表观活化能(Ea)则随负载量增加而下降,高负载量催化剂和负载Pt纳米粒子的Ea与文献报道的纳米粒子催化丙烯加氢活化能较为接近。