【摘 要】
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太阳能是自然界的基本能源之一,可以为社会的可持续发展提供取之不尽的清洁能源。大规模利用太阳能电池（将太阳能直接转换为电能的装置）是解决全球能源危机和应对全球气候变暖等问题的有效途径。钙钛矿铁电氧化物材料在光伏器件有着良好的应用前景,铁电体中的自发极化特性能够促进载流子的分离并使光电压高于光学带隙,对光电转换效率的提高有巨大作用。但是,钙钛矿铁电氧化物由于氧和过渡金属原子两者之间的电负性差异和较大的
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太阳能是自然界的基本能源之一,可以为社会的可持续发展提供取之不尽的清洁能源。大规模利用太阳能电池（将太阳能直接转换为电能的装置）是解决全球能源危机和应对全球气候变暖等问题的有效途径。钙钛矿铁电氧化物材料在光伏器件有着良好的应用前景,铁电体中的自发极化特性能够促进载流子的分离并使光电压高于光学带隙,对光电转换效率的提高有巨大作用。但是,钙钛矿铁电氧化物由于氧和过渡金属原子两者之间的电负性差异和较大的光学带隙（≥3 e V）,在光伏器件中的应用受到严重制约。基于此,选用具有经典钙钛矿结构的KNbO3（KN）铁电材料作为研究对象,通过离子掺杂,利用传统固相烧结法制备铁电半导体陶瓷,以达到降低光学带隙和提高光伏效率的目的,对其XRD、SEM、Raman光谱、光学性能、铁电性能、交流阻抗谱和光伏响应等进行深入的研究。这些研究对于理解铁电半导体陶瓷的结构转变、带隙工程等具有重要意义。本文的主要内容如下:（1）（1-x）KNbO3-xBaCo1/2Nb1/2O3-δ（KN–BCN;x=0.00,0.02,0.05,0.10,0.20）铁电半导体陶瓷为单一的钙钛矿结构,Raman光谱证实相结构的转变和铁电长程有序的存在。XPS拟合分析可得x=0.10陶瓷的详细配方公式为0.90KNbO3-0.10Ba Co1/2Nb1/2O2.90。光学带隙在x=0.10达到最小值（1.25 e V）,相比KN的光学带隙降低～61.5%。在空气和N2中,晶粒电阻（Rg）的Ea分别为0.49 e V和0.42 e V,导电过程由第一次和第二次离子化氧空位共同作用所主导。晶界电阻(Rgb)的Ea分别为1.20 e V和1.27 e V,可判定导电过程为双离子化氧空位所致。Log I-Log U曲线表明样品的晶粒和晶界遵循欧姆行为。极化之后的0.90KN–0.10BCN陶瓷的短路光电流密度(Jsc)和开路电压(Voc)分别为6.68 n A cm-2和0.80 V。（2）（1-x）KNbO3-xBaNi1/2Nb1/2O3-δ（KN–BNN;x=0.00,0.02,0.05,0.10,0.20）铁电半导体陶瓷由正交结构转变为立方结构。Raman光谱证实了铁电长程极性有序的存在,剩余极化（Pr）随着BNN掺杂含量的增加逐渐下降,说明BNN的掺杂使陶瓷的漏导增加。介电常数和损耗随着x的增加而逐渐减小。带隙从3.22 e V（x=0）减小到0.92 e V（x=0.20）。x=0.10陶瓷的Jsc和Voc分别为1.10 n A cm-2和0.77 V。（3）（1-x）KNbO3-xBaFeO3-δ（KN–BF;x=0.00,0.02,0.05,0.70,0.10）陶瓷的XRD和Raman光谱可知陶瓷由正交相转变为立方相,并证实铁电长程极性有序的存在。0.90KN-0.10BF陶瓷的光学带隙达到最小值（1.82 e V）。XPS拟合可知Fe3+和Fe4+的面积比为2.6:2,确定了0.90KN-0.10BF的详细化学式为0.90KNbO3-0.10BaFeO2.84。在空气和N2中,x=0.07成分的阻抗测量均表现出典型的p型半导行为。铁电畴和畴壁的导电机制分别受到氧的第一次和第二次离子化控制。Log I–Log U曲线表明,样品的铁电畴和畴壁均表现出欧姆行为。0.93KN–0.07BF陶瓷的Jsc和Voc分别是11.39 n A cm-2和0.217 V。（4）（1-x）KNbO3-xZnMnO3-δ（KN–ZM;x=0.00,0.01,0.03,0.05,0.07）陶瓷的XRD显示样品为单一的钙钛矿结构。Raman光谱检测到样品长程有序的存在,并且随着x含量的增多,铁电特征峰的强度逐渐减弱。应变由x=0的0.091%迅速降至x=0.07的0.006%。光学带隙从x=0的3.22 e V逐渐减小到x=0.07的2.27 e V。x=0.05样品的Jsc和Voc分别为1.289 n A cm-2和0.89 V。
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