基于纳米等离激元光子学的光伏器件及光催化过程研究

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表面等离激元光子学利用了光子学和电子学在纳米尺度结合在一起的奇特性质,在当今纳米光子学研究领域中分外引人注目。由于贵金属纳米颗粒具有表面等离激元共振效应,在光、热以及高能态电子的传递过程中扮演着纳米源的角色,在光催化以及光伏器件领域具有巨大的潜在应用价值。本论文就是以表面等离激元纳米体系为基础,研究了牵涉到纳米等离激元共振的能量/电荷传递过程,并将结果直接应用到基于表面等离激元共振的有机光伏电池及光催化过程研究。本论文的工作主要包括以几个部分:1.设计并合成了一种核壳结构等离激元纳米体系,通过调节壳层厚度能够精确、长距离的控制给体于受体间距(贵金属纳米颗粒与染料分子)。利用瞬态、稳态荧光光谱,对两者之间能量传递过程进行研究。发现随着金纳米颗粒和染料分子间距的减小,染料分子非辐射跃迁速率增大,辐射跃迁速率减小,荧光猝灭效率和给体-受体间距的关系不再符合传统的FRET (fluorescence resonance energy transfer, FRET)或NSET (nanometal surface energy transfer, NSET)模型,而应以新的函数关系来描述。2.组装了以聚-3己基噻吩(poly(3-hexylthiophene, P3HT)以及富勒烯衍生物([6.6]-phenyl-C61-butyric acid methyl ester, PCBM)为活性层的倒置有机光伏电池,并且将包裹有二氧化硅绝缘层的核壳结构纳米颗粒(Au@SiO2)及裸金纳米颗粒(Au NPs)分别杂在电池的活性层中。Au@SiO2核壳结构掺杂的有机光伏电池与裸金纳米颗粒掺杂的电池相比,光电流密度有比较明显的增大,归因于Au@SiO2核壳结构在保持金纳米颗粒LSPR效应的同时,有效的减小了裸金纳米颗粒的金属介导损耗效应。但是我们也注意到可能由于Si02绝缘层不利于电荷传输,Au@SiO2核壳结构掺杂的有机光伏电池效率总体上并没有超越裸金纳米颗粒掺杂的电池,表明在利用表面等离激元共振效应增强有机光伏电池效率时,各种影响因素必须均衡考虑。3.通过一步法合成碳量子点,并将其作为贵金属纳米颗粒的载体,利用光照的方式在碳量子点的表面沉积上一定数量的贵金属纳米颗粒。由于碳量子点的模板效应以及贵金属纳米颗粒之间存在的等离激元耦合效应,将其应用于光催化反应降解有机物或者光裂解水等方面。
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