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传统能源的日益枯竭和环境污染问题的加剧,使人们更加注重新型能源及其储存方案研发。锂离子电池作为一种绿色高效,且发展较为成熟的二次电池,受到人们的广泛关注及研究。随着大容量及高能量密度动力型电池和储能电池的需求增加,锂离子电池的安全问题日益成了制约其进一步发展的障碍。其安全问题的根源在于有机液体电解质在高温下易燃,且易与电极发生反应造成不可逆的损伤。近年来固体电解质的快速发展,极大程度上提升了锂离子电池的安全性。Li7La3Zr2O12(LLZO)是一种石榴石型固体电解质,拥有较好的化学稳定性、相对较宽的电化学窗口和高的机械强度等优点,显示出光明的应用前景。LLZO的立方相较四方相离子电导率高,但结构不稳定,如何稳定其立方相结构,提高离子电导率是本领域研究的热点问题。论文分别采用固相反应法和溶胶凝胶法,通过制备工艺参数优化,分别制备了纯相的固体电解质LLZO,并在此基础上,进一步研究了元素掺杂对电解质电化学性能的影响。研究主要内容如下:(1)固相反应法:采用高能机械球磨,对原料进行充分混合。通过对TG-DSC结果分析,确定预烧温度为800℃,并针对锂盐添加量、烧结温度和烧结时间等工艺参数进行优化,确定最佳制备工艺条件为过量20%wt添加锂盐,1000℃下烧结,保温9h。所制备的LLZO电解质材料离子电导率为3.57×10-7S·cm-1。(2)溶胶凝胶法:为降低固相法的烧结温度和烧结时间,采用硝酸锂、硝酸镧、硝酸锆为原料,通过溶胶凝胶法制备LLZO电解质材料。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、电化学交流阻抗(EIS)等手段确定了制备工艺条件为800℃下烧结,保温3h,制备的LLZO电解质材料离子电导率最高,为9.86×10-7S·cm-1。(3)元素掺杂:为进一步提高材料的结构稳定性和离子导电率,研究了不同元素锰和铝掺杂对LLZO的影响。掺杂Al元素时,采用两种方法均可制备纯相的LLZO固体电解质材料,其中采用固相反应法时,掺杂比例为2%wt,材料离子电率最高为1.04×10-5S·cm-1;采用溶胶凝胶法时,掺杂比例为1.5%wt,材料离子电导率最高为4.51×10-5S·cm-1。元素铝的掺杂可以显著提高材料的离子导电率。采用溶胶凝胶法掺杂Mn元素时,元素锰的掺杂可以抑制锂的挥发,并提高材料的离子电导率,最高可达6.44×10-5S·cm-1。上述结果表明,元素Mn的掺杂更有利于材料的结构稳定和离子导电率的提高。