PbZrO3反铁电薄膜的制备和性能研究

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反铁电体是指在一定温度范围内因相邻偶极矩呈反平行排列,宏观上不表现出自发极化强度的材料。由于具有广泛的应用前景和深厚的物理背景,反铁电材料有着重要的研究价值,因此在过去的几十年中已经得到了广泛的关注。PbZrO3是被发现得最早也是最典型的反铁电材料,同时还是著名固溶体系PbZrxTi1-xO3的末端之一。已有的针对PbZrO3的研究主要集中在与电场、温度、静压力等有关的铁电-反铁电相变,以及相关的电学性能上。  本文在利用金属有机物分解法(MOD)制备出较高(202/042)取向的正交相PbZrO3薄膜的基础上,系统地研究了其在室温下出现的铁电相和反铁电相共存的现象以及相关的电学性能,并探讨了应用的可能性。主要内容如下:  首次研究揭示PbZrO3薄膜经过600℃-10min热处理以后电滞回线、介电谱及I-V曲线随时间而呈现的奇特变化规律,包括看似“漏电”的电滞回线、明显的损耗峰以及很高的直流漏导等暂态过程的出现。分析指出,在热处理以后PbZrO3薄膜中存在着铁电相与反铁电相的共存,随时间推移,亚稳的铁电相逐渐向反铁电相转变,伴随着畴壁运动和偶极子的重新排布,并与荷电缺陷密切相关。  研究发现外加电场可以驱使PbZrO3薄膜中反铁电相向铁电相转变,经过老化转变回到反铁电相,形成可逆的变化。据此实现利用电场改变薄膜中的两相比例,进而调控宏观性能。PbZrO3薄膜在8.2V电压下的介电可调率达50%,而电阻率在16V下变化四个数量级以上,显示PbZrO3在新型介电可调材料和电压控制的变阻器等领域有应用潜力。  实验发现PbZr0.53Ti0.47O3(PZT)和PbZrO3薄膜的电滞回线在同样的偏压下随时间逐渐向相反方向偏移,分析认为,由于存在铁电和反铁电两相共存,PbZrO3薄膜电滞回线偏移的主要起源不是通常的铁电印迹效应,而是类交换偏置效应。而PbZrO3/PZT复合薄膜的电滞回线变化趋势和两种薄膜均不相同,很可能源自上述两种效应的叠加。这是首次将“交换偏置”这一磁性材料中的概念推广到铁电/反铁电体系。
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