碳氮前驱物的制备与脉冲放电处理研究

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本文概述了碳氮化合物在理论计算与实验合成方面的研究进展,总结了碳氮化合物的性能以及常用的检测手段。以三聚氰胺(C3H6N6)为原料,采用多次热解的方法制备了一种乱层石墨结构的碳氮前驱物;并对该前驱物进行了脉冲放电处理,研究了电流密度、压力和处理时间对所得产物结构和成分方面的影响;采用元素分析、EDX、XRD、SEM、TEM、SAED、FTIR、TG检测手段,分析了前驱物以及脉冲放电产物的成分、结构、价键状态、热稳定性等方面的特性。实验结果表明:采用较高的电流密度,可以在有效保持氮含量的前提下,实现产物结构上的变化。在电流密度为23 A/mm2、压力为100 MPa的条件下,产物的氢含量随着处理时间的增加略有下降,碳氮比则随之升高。当实验最高温度约为920 ℃时,产物中的碳氮比为0.93,氮含量仍高于碳含量,此时产物层状结构的有序性明显下降。但红外光谱结果表明,产物仍然具有与碳氮前驱物类似的价键特性。当处理时间进一步延长时,前驱物发生了石墨化。当压力降低到50 MPa时,在产物中观察到了明显的放电现象。在脉冲处理时间为55 s的样品中观察到了一种正交结构的CNx晶体,它以纳米多晶的形式镶嵌于乱层石墨结构的基体当中。用高分辨TEM观察到了0.32 nm的条纹间距,对应于CNx晶体的(002)晶面,也与X射线衍射数据重合。元素分析方法测定的产物平均成分为:32.95 at% C、47.48 at% N和19.57 at% H,其中碳氮比为1:1.45,接近C3N4的化学计量比。
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