厌氧甲烷氧化过程研究及在生物滤池中的应用

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甲烷是环境中一种重要的温室气体,减少甲烷的排放是减缓温室效应的必要措施。长期以来,甲烷的好氧氧化被认为是甲烷的唯一氧化途径,随着耦合多电子受体厌氧甲烷氧化(AMO)过程的发现,拓宽人们了对甲烷氧化发生途径的认识。厌氧甲烷氧化过程在自然环境中广泛存在,但是多电子受体共存的条件下,目前自然生境中厌氧甲烷氧化耦合途径以及厌氧甲烷氧化速率和效率不明;厌氧甲烷氧化过程中微生物作用机理尚不明确;同时厌氧甲烷氧化在污染物协同降解方面的处理效果不明确。本论文通过对自然生境土壤取样分析,获得了土壤AMO的微生物学证据,并证明了存在耦合硫酸盐的厌氧甲烷氧化(S-DAMO)和耦合铁还原的厌氧甲烷氧化(Fe-DAMO)。通过摇瓶实验获得耦合不同电子受体(Fe-DAMO、S-DAMO、N-DAMO)的动力学模型并评估不同电子受体对AMO的贡献。通过微生物分析,明确不同过程的功能微生物差异。建立模拟生物反应器,探究了厌氧甲烷和污染物之间的协同降解作用。具体实验结果如下:(1)对典型厌氧氧化生境湿地取样分析,获得厌氧甲烷氧化过程古菌、细菌的群落结构,结合理化性质分析,证明湿地中存在S-DAMO、Fe-DAMO。但由于湿地好氧-厌氧的交替,导致利用NO3-的反硝化菌增多,未检测出N-DAMO过程的功能菌NC10门菌。(2)建立了耦合Fe3+、SO42-的双底物动力学模型,确定其反应速率分别为(7.35±0.4184)(μmol/(kg·d))、(22.9±1.31)(μmol/(kg·d));而试验条件下N-DAMO过程弱于反硝化过程。实验证明S-DAMO对甲烷削减的贡献最大。(3)Fe-DAMO的主要功能微生物是甲烷杆菌目Methanobacteriales、梭菌目Clostridiales;通过对该过程的酶分析,绘制甲烷代谢通路图,证明此过程厌氧甲烷氧化的代谢途径是逆产甲烷途径;S-DAMO的主要功能微生物是甲烷八叠球菌目Methanosarcinales,甲烷杆菌目Methanobacteriales、硫还原菌目Desulfurellales,其代谢通路图证明S-DAMO的代谢途径也是逆产甲烷过程;未检出N-DAMO过程的主要功能微生物NC10门菌,但存在氮的其他代谢途径;亚硝化球菌目Nitrososphaerales、芽孢杆菌目Bacillales、假诺卡氏菌目Pseudonocardiales等硝化、反硝化功能菌的相对丰度高于甲烷氧化菌,证明了硝化、反硝化过程在土壤中占主导。(4)设置生物滤池模拟反应槽,考察甲烷对污染物硝氮、氨氮、亚硝氮、三价铁和硫酸盐的协同降解效果。结果表明甲烷可提高硝酸盐和硫酸盐的降解效果,硝酸盐氮去除率可达88%,去除效果可达到生活饮用水卫生标准,S-DAMO过程发生有助于硫酸盐的去除。本实验中由于氨氮和甲烷之间相互竞争,不利于氨氮的去除。亚硝氮和三价铁在两种条件下去除效果影响不明显,二者在两种条件下都可达到90%和99%。
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