N掺杂TiO2/MoS2复合材料的制备及其光催化性能研究

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光催化作为一种新型发展的技术,已被广泛用于研究水污染处理、光解水制氢和染料敏化太阳能电池等。二氧化钛(TiO2)是一种氧化物半导体材料,具有无毒无害、价格低廉、化学性质稳定等优点,在光催化领域中备受关注。但是,TiO2光催化性能的提高受到其本身宽带隙(锐钛矿型,?3.2 e V),光生电子-空穴重组快等缺点的限制,这严重影响了其应用进程。本文选用非金属元素N和MoS2对TiO2进行改性以提高其光催化活性。采用溶胶-凝胶法结合水热法合成了MoS2/TiO2纳米复合材料、N掺杂TiO2球和N掺杂TiO2/MoS2复合材料,通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)等表征方法研究其晶型、结构和形貌,使用亚甲基蓝作为降解底物评价其光催化活性。主要内容如下:(1)采用溶胶-凝胶法结合水热法合成MoS2/TiO2纳米复合材料,优化了粉体的制备工艺,研究了粉体的结构、形貌和光催化活性。结果表明:制备的MoS2/TiO2纳米复合材料中TiO2为锐钛矿相,粒径约为10 nm,MoS2以2 nm的量子点形式存在于TiO2颗粒表面。当Mo/Ti摩尔比为1:7时,MoS2/TiO2纳米复合材料对亚甲基蓝的吸附能力最高,最大吸附容量为32.299 mg/g。光照60 min,MoS2/TiO2纳米复合材料对亚甲基蓝的降解率为28.2%,其伪一级速率常数k值是TiO2的1.25倍。(2)采用溶胶-凝胶法结合水热法合成N掺杂TiO2球,并通过改变单一变量:反应温度、反应时间、煅烧温度、N/Ti摩尔比来改进工艺条件。结果表明:N掺杂TiO2球的直径约3μm,该球由尺寸约10 nm的纳米粒子组成。N掺杂TiO2球为介孔材料,且与TiO2相比,比表面积和孔径较大,孔径分布较宽。3N-TiO2的光催化性能最优,在模拟太阳光下降解亚甲基蓝溶液,100 min其降解率可以达到45.1%。(3)采用水热法在(2)中最优条件制备的3N-TiO2球表面原位生长MoS2以合成3N-TiO2@MoS2复合材料,并研究了其晶型、结构、形貌和光催化活性。结果表明:MoS2垂直生长在3N-TiO2球表面,直径约150 nm,分散性良好。在模拟太阳光下暴露160 min,3N-TiO2@MoS2对亚甲基蓝的降解率可达到96.7%,其伪一级速率常数k值为0.02251 min-1,是3N-TiO2的5.9倍。(4)采用水热法在(2)中最优条件制备的3N-TiO2球表面原位生长MoS2以合成具有可控形貌的3N-TiO2/MoS2复合材料。探索了3N-TiO2/MoS2复合材料的最佳Mo/Ti摩尔比,并研究了其结构、形貌、光吸收、光催化活性以及稳定性。结果表明:MoS2在3N-TiO2球表面成功生长,直径约为500 nm,分散性良好,MoS2的引入使3N-TiO2/MoS2复合材料对可见光具有良好的吸收能力,当Mo/Ti为1:6时其带隙值减小至2.05 e V。此条件下所制备的3N-TiO2/MoS2复合材料的光催化活性明显提高,光照100 min其对亚甲基蓝的降解率高达97.9%。此外,3N-TiO2/MoS2复合材料经过多次降解后仍然具有高活性。
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