低温等离子体(Nonthermal plasma,NTP)辅助催化氧化NO为NO2对于去除尾气中的NOx起着重要的作用,因为NO2更容易发生中和反应或在催化剂的作用下还原为N2。尽管NTP辅助催化受到的关注越来越多,但是其机理仍然不清晰。为了更好的理解NTP辅助催化过中NTP与催化剂之间的协同机理,本论文设计了一系列的实验。首先,本论文结合发射光谱和气体红外产物检测,分析NTP的活性物种的能量特性及其对NO氧化过程的贡献。其次,利用同步辐射(XAFS)、XRD、XPS和FTIR等表征手段研究O-2NTP预处理对MnOx催化剂的影响。然后,通过考察不同催化剂的NTP氧化NO行为,分析催化剂性质对NTP中NO氧化的影响。通过对NTP条件下NO在Al2O3和ZSM-5上的吸附行为,分析NTP辅助催化氧化NO的本征动力学。最后,结合实验结果和动力学分析阐述了 NTP辅助催化氧化NO的机理。发射光谱研究结果表明:(ⅰ)纯N2的发射光谱中观察到N2第二正带系、NO γ带系、Herman’s IR带系和N2第一正带系光谱;亚稳态N2(A3Σu+)分子对这些光谱的产生其中重要的作用;(ⅱ)纯O2的发射光谱中观察到777.28nm和 844.47nm 处的 O 原子光谱,分别为(5S0,9.15eV)-(5P,10.74eV)和(3S0,9.52eV)-(3P,10.99eV)跃迁产生;(ⅲ)O2/N2 的发射光谱中没有 Herman’s IR带系。而且随着O2含量的增加,N2第二正带系和NOγ带系的相对强度逐渐减弱;(ⅳ)NO/O2/N2的发射光谱中NO γ带系的强度随着NO浓度的增加而增加;(ⅴ)发射光谱的强度(活性物中的相对浓度)随着放电功率的增加呈线性增加。NTP单独氧化NO反应产物分析可知:(ⅰ)NTP氧化NO的过程中同时存在NO-to-NO2和N2-to-N2O的氧化反应,而且存在这两个反应的逆向反应:NO2-to-NO和N2O-to-N2;(ⅱ)低放电功率条件下NO的氧化是NTP处理NO的最优途径;(ⅲ)NO的氧化率和N2O产生浓度随着操作参数(能量密度,停留时间或O2含量)的变化呈亚线性变化。对O2-NTP预处理的MnOx催化剂表征结果显示:(ⅰ)XAFS和XPS表征结果表明:催化剂表面部分Mn由+3价变为+4价,晶格氧(Oβ)含量增加;(ⅱ)XPS结果表明化学吸附氧和晶格氧比值(Oα/Oβ)增加,吸附氧增加比例比晶格氧多;(ⅲ)催化剂在NTP环境中催化剂表面能够捕获电子,进而催化剂表面的电子性质;(ⅳ)NO氧化实验和原位FTIR分析可知:NTP预处理催化剂比原始催化剂表现出更优的NO氧化性能。NTP辅助催化NO反应产物分析可知:(ⅰ)催化剂引入NTP区域同时提高了 NO氧化效率和N2O产生浓度,其中对N2O产生的促进优于NO氧化;(ⅱ)随着金属氧化物负载量的增加,DBD反应器的放电能量减弱,NO氧化效率降低;(ⅲ)催化剂引入放电区域后DBD的放电形式发生变化;(ⅳ)NTP促进了 NO在γ-Al2O3表面的化学吸附。理论分析NTP中的活性物种可知:(ⅰ)Bolsigplus软件拟合可知:O(3p)/O(1D)的浓度比值为1.83,N2(A3Σu+)/N的浓度比值为8.45。(ⅱ)理论模型ELENDIF 计算可知:NTP 过程中每 100eV 产生的 O(3p),O(1D)或N2(A3Σu+)比N原子高1个数量级。总之,NTP辅助催化氧化NO过程中的主要活性物种为O原子,O3和N2(A3Σu+),其中O和O3能够氧化NO。NTP过程中产生N2O主要是N2(A3Σu+)与O2反应产生。NTP中的O和O3能够增加催化剂表面的晶格O和促进吸附O的产生,进而促进NO的氧化反应。催化剂不仅能够改变DBD的放电形式,同时促进了 NTP的化学反应。