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在本论文中,我们系统研究了聚丙烯石墨烯(iPP/G)复合材料中的网络结构以及结晶行为。iPP/G复合材料主要通过原位聚合方法合成得到,石墨烯作为催化剂负载体,聚丙烯在其上原位聚合。在样品中,石墨烯很好地分散在聚丙烯中,并与聚丙烯具有很好的界面接合。经热处理后,iPP/G复合材料中形成了互穿网络结构。 通过光学显微以及电镜等方法,我们详细地研究了该网络结构的形成以及界面形貌,并用粘弹相分离理论对网络结构形成的动力学进行了分析和讨论。iPP/G复合材料中网络结构的形成主要是体系发生粘弹相分离的结果,而出现这一现象的驱动力是聚丙烯和纳米石墨烯之间因粒子尺寸差异而导致的动力学不对称性。结果表明,iPP/G复合材料中石墨烯网络结构的形成对材料的导热及导电等宏观性能有很大的影响。随着石墨烯的加入,材料的热稳定性提高了近100℃。随着石墨烯网络结构的形成,iPP/G材料的导电性能提高了近3个数量级。但是,石墨烯网络结构的形成对iPP/G复合材料的iPP结晶行为是抑制的。由于空间受限以及用于异相成核的总界面面积的减少,iPP在iPP/G材料中的结晶速率减慢,球晶生长受到抑制。 通过控制iPP在材料中的结晶温度和结晶时间等因素,我们详细研究了iPP在石墨烯表面上的成核和附生结晶行为。结果表明,与光滑的石墨烯表面相比,在石墨烯的边缘以及褶皱的位置,iPP优先成核。这主要是由于iPP在结晶过程中,石墨烯上共价连接的iPP链段首先因为直接连接而更加容易发生链段的规则排列,其次是归结于其弱的空间效应。由于石墨烯本身的二维特征及其对iPP结晶的受限作用,iPP在体系中的结晶近似于2维生长。此外,我们还对溶液共混的iPP/G的体系进行了进一步的拓展和普适性研究,结果表明,在一定的条件下,共混iPP/G体系中同样也能形成石墨烯网络结构,说明粘弹相分离在聚合物填料粒子体系中具有很好的普适性。