【摘 要】
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由抗生素的过度使用而引起的水环境污染,导致表层水、地下水甚至饮用水中等都能够检测到它们的存在,而严重危害人类的健康。二氧化钛（TiO2）光催化降解技术凭借其绿色高效的特性而展现出极好的紫外光降解抗生素的能力。然而,TiO2光催化剂因可见光吸附弱和光生电荷易复合等缺点,导致很难实现在可见光下对抗生素污染物（如左氧氟沙星）的高效降解。尽管已报道的改性TiO2基异质结光催化剂在可见光吸收和光生电子空穴对
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由抗生素的过度使用而引起的水环境污染,导致表层水、地下水甚至饮用水中等都能够检测到它们的存在,而严重危害人类的健康。二氧化钛（TiO2）光催化降解技术凭借其绿色高效的特性而展现出极好的紫外光降解抗生素的能力。然而,TiO2光催化剂因可见光吸附弱和光生电荷易复合等缺点,导致很难实现在可见光下对抗生素污染物（如左氧氟沙星）的高效降解。尽管已报道的改性TiO2基异质结光催化剂在可见光吸收和光生电子空穴对分离方面有所改善,但仍存在比表面积低、氧化还原性较弱以及光生电荷分离效率差等缺点。因此,本论文将从TiO2的形态、结构和改性等方面着手,制备出花型TiO2为基础的光催化剂,并详细研究其光催化降解抗生素污染物的行为,其主要内容如下:花状TiO2的制备及其光催化性能研究:以钛酸四丁酯（TBT）为钛源,通过溶剂热法制备出具有良好形态的花状TiO2（F-TiO2）光催化剂。花状结构的形成不仅增强了催化剂的光吸收能力,而且使得比表面积增加进而能提供更多的表面活性位点,同时还能较为有效的促进光生电荷分离。在对水体中左氧氟沙星（LVF）的可见光降解实验中,相比于商业P25（～67.5%）和中空二氧化钛（～74.7%）相比,所制备F-TiO2有着更好的降解率（～81.8%）。通过质谱测试揭示了LVF的光降解路径。虽然所制备的花状TiO2依然达不到高效的光催化降解LVF的效果,但花状结构确实提升了TiO2光催化性能,为进一步研究创造了条件。花状TiO2/Bi2O3的构建及其光催化性能研究:以花状TiO2为基体,通过光沉积在F-TiO2表面引入金属铋,再经过煅烧氧化形成Bi2O3,构建出F-TiO2/Bi2O3n-p异质结光催化剂。所制备的催化剂不仅在可见光区域有了较好的光吸收,并且因催化剂内部存在内建电场,重大地促进了光生电荷的分离。光降解水体中LVF实验表明,可见光照射140 min后,降解率达到～92.7%。相比于F-TiO2能提升约11%。结合捕获实验以及光电表征揭示了可见光降解机制,也通过质谱测试阐明了光降解路径。研究表明,花状型n-p异质结比传统报告的中空n-p异质结具有更好的光催化性能。花状TiO2/Bi2O3/Bi2S3的构建及其光催化性能研究:在F-TiO2/Bi2O3制备的基础上,使用Na2S溶液将其表面的Bi2O3进行部分硫化,制备出F-TiO2/Bi2O3/Bi2S3三元异质结光催化剂。通过引入更窄带隙的Bi2S3进行三元异质结的构建,不仅可进一步提高催化剂的可见光吸收能力,而且能形成两个内建电场来增强光生电荷的分离效率。光降解水体中LVF的实验表明,可见光照射140min后,相比于F-TiO2（～81.8%）和F-TiO2/Bi2O3（～92.7%）,F-TiO2/Bi2O3/Bi2S3取得更高的LVF降解率（～98.1%）,也超过许多报道的以TiO2为基础的光催化剂对LVF的降解率。利用质谱分析了光降解LVF的中间体,再结合捕获实验以及光电表征揭示了可见光高效降解机制。
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