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有机分子内电荷转移化合物应用于非线性光学材料，具有低成本、大的二阶或三阶非线性光学系数，较宽的透明度，超快速的响应时间，高的光损伤阈值、性能可调节以及容易加工成高质量的光学薄膜等优点，这使得他们在信息技术和产业领域应用广泛。有机分子结构与其非线性光学性质的关系一直是科学家的研究热点。为了进一步探索有机分子结构与三阶非线性光学性质的关系，本论文设计合成了许多新型的有机分子内电荷转移化合物。 首先，以苝四羧酸二酰亚胺为核心基团，以苯并蒽酮为湾位取代基团，设计合成了三种D-A构型的化合物1-3，分别为苝酰亚胺湾位单取代的化合物2，光照并环后的化合物3及溴重原子存在的化合物1.系统地测量了化合物1-3的光物理化学性质，通过Z-扫描测量了化合物的三阶非线性光学效应中的双光子吸收特性。研究结果表明，化合物2有更好的三阶非线性特性，对应最大的双光子吸收截面值1072.83GM和双光子吸收系数22.15×10-12cm W-1。 为了进一步探究分子结构和取代基类型对化合物三阶非线性光学性质的影响，分别设计合成了线型、“V”型和“Z”型的D-A和D-A-D。其中，线型的D-A和D-A-D构型的化合物是以富电子基团三苯胺为给体，以苯并蒽酮为中心受体基团组成的单取代和双取代化合物TPA-EN和TPA-EN-TPA。“V”型和“Z”型的D-A和D-A-D化合物是以苝酰亚胺为中心受体基团，以三苯胺为湾位给电子取代基团组成的单取代和双取代化合物TPA-PDI和TPA-PDI-TPA。通过系统地测量这两类化合物的光物理化学及三阶非线性性质，发现，长共轭链的D-A-D化合物TPA-EN-TPA和Z型的化合物TPA-PDI-TPA有更好的三阶非线性光学特性，对应更大的双光子吸收截面值（TPA-EN-TPA：224GM；TPA-PDI-TPA：140GM）和双光子吸收系数（TPA-EN-TPA：3.07×10-12cm W-1；TPA-PDI-TPA：1.90×10-12cm W-1）。 这些研究拓展了有机分子内电荷转移化合物在三阶非线性光学领域的应用，也为后续研究更高效的有机分子内电荷转移三阶非线性性光学材料提供了参考和思路。