表面相互作用在化学科学研究和工业应用中占有十分重要的地位。生物分子如磷脂、蛋白质、多糖等,他们和材料表面的相互作用是研究和开发生物材料的关键问题,然而目前通过实验手段很难在单分子水平上研究表面相互作用强弱及其微观机理方面的问题。随着计算机技术的发展及其和化学科学研究的日益结合,分子模拟技术在研究表面及分子间相互作用和揭示微观机理方面显示出巨大的潜力,科研工作者将其应用于进行材料及药物设计等方面的研究取得了较好的效果。本文尝试通过分子动力学模拟对多肽片段、磷脂分子和表面结合有功能性基团的聚乙烯单分子层表面相互作用过程进行研究。较为详细的解释了实验体系模型的抽象和计算机模型的建立、分子模拟的应用范围及模拟过程中所采用的方法和参数设置,介绍了多种动力学轨迹分析方法,通过分析结果探讨相互作用的微观动态过程和机理。通过本课题的研究,希望能够对分子模拟的方法和相关理论作以总结,对模拟表面相互作用及有目的进行分子设计有一定的指导作用。本论文工作主要在Material Studio软件包下进行,采用NVT系综、CVFF及CFF91力场作用模型,分别通过力场分配和量子化学计算分子体系各个原子的Mulliken电荷分布。在Discover模块下对磷脂分子1,2-dimyristoyl-sn-glycero-phosphatidylcholine（DMPC）分别与表面结合有-OH、-CO、-COOH、-COO^-以及未修饰的聚乙烯单分子表面在真空和水溶液体系中相互作用过程进行分子动力学模拟;对甘氨酸四肽片段分别与表面结合有、-NH₂、-OH、-COOH、-COO^-以及未修饰的聚乙烯单分子表面在水溶液体系中相互作用过程进行分子动力学模拟。以研究其材料表面官能团对分子间弱相互作用的影响和相互作用过程中对生物分子构象变化的影响;寻找适合研究模拟表面相互作用的模型和方法。通过模拟磷脂分子DMPC和表面结合有-CH₃、-OH、-CO、-COOH、-COO^-等基团的真空和水溶液体系,分析体系非键相互作用能、概率密度、径向分布函数等数据,结果显示:-COOH、-COO^-表面和DMPC分子有很强的相互作用,他们之间的静电相互作用是吸附过程中的关键因素,而-OH和-CH₃等基团结合表面和DMPC分子之间的相互作用很弱。通过模拟甘氨酸四肽和表面结合有-NH₂、-CH₃、-OH、-COOH、-C00^-等基团的水溶液体系,分析体系非键相互作用能、径向分布函数、扭转角分布等数据,结果显示:-COOH、-COO^-表面和甘氨酸四肽分子有很强的相互作用,表面的电荷对甘氨酸四肽的构象变化有很大影响;通过对9种甘氨酸四肽的稳定构象和-COOH-PE SAM表面相互作用进行动力学模拟,发现舒展构象和表面之间的亲和性较好。通过以上的分子模拟工作,结合前人以及我们的实验研究,表明通过在材料表面增加负电荷基团数量和亲水性的改善可以明显改善表面和生物分子之间的相容性,以达到可控材料设计的目的。