低温CO氧化催化剂长期以来一直用于三元催化转化器中。然而,迄今为止,实现高性能低成本替代催化剂仍然是挑战。在此,许多应用中是通过选择用途广泛的二氧化铈和四氧化锰作为催化剂或催化剂载体。在本文中,主要包括以下三个方面的内容。首先,通过沉积1 wt%的铜来研究二氧化铈的晶面效应;其次,分别采用沉积沉淀法和初湿浸渍法研究了催化剂制备对优化铜锰催化剂性能的影响。再次,考察了回流法和水热法对氧化锰合成的影响。通过X射线衍射(XRD),N2吸脱附,透射电子显微镜(TEM),X射线光电子能谱(XPS),程序升温还原和程序升温脱附(TPR/TPD)以及原位漫反射红外傅里叶变换光谱法(in situ DRIFTS)等表征手段探究了所制备催化剂的构效关系。1.在过去的几十年中,铜-二氧化铈催化剂被认为是非常有效的CO氧化催化剂,其化学行为也得到了广泛的研究。但是,不同的二氧化铈晶面对铜-二氧化铈催化剂的CO氧化活性的影响仍然不清楚,需要更深入的认识。在本文中,我们分别在CeO2纳米立方体(1CuCeNC)和纳米棒(1CuCe NR)上依次沉积了 1wt%的铜。接着将1CuCe NC和lCuCe NR这两种催化剂用于CO氧化活性测试中,它们分别在130℃下实现了 100%和50%的CO转化率。采用H2程序升温还原(H2-TPR)和CO程序升温脱附(CO-TPD)的表征方法,分析了 1CuCe NC和1CuCe NR催化活性的差异。结果证实了 1CuCe NC催化剂具有良好的还原性,这可能是由于Cu与CeO2 NC载体之间的弱相互作用所导致的。原位漫反射红外傅里叶变换光谱法(in situ DRIFTS)研究表明1CuCe NC晶面促进了活性Cu(I)位点的产生,从而产生了更多的Cu(I)-CO物种。1CuCe NC催化剂优异的氧化还原性能和有效的CO吸附能力同时提高了其催化活性。2.近几年来铜-锰复合催化剂已被广泛应用于催化低温CO氧化反应中。然而,先前关于这种复合催化剂的稳定性的报道表明,它在潮湿条件下会严重失活。本文中,我们通过沉积沉淀(DP)法开发了 一种在含水或不含水条件下都非常活泼且稳定的α-MnO2纳米棒负载的氧化铜催化剂。令人难以置信的是,即使在室温下,CuO/MnO2DP催化剂(铜含量为5 wt%)也能以9.472 mmol-1·gcat-1·s-1的反应速率实现优异的活性,这至少是以往报道铜基催化剂的两倍。另外,在3%的水蒸气存在和没有水分子存在的情况下,CuO/MnO2 DP催化剂比文献中报道的铜锰复合催化剂明显更稳定。通过多种表征手段分析得出了催化CO氧化活性与结构特征之间的相关性。结果表明,CuO/MnO2DP催化剂的优异活性与适当的CO在部分还原的氧化铜(Cu(I)-CO)上的吸附以及催化剂界面处更多的表面氧物种有关。3.多年来,贵金属基催化剂已被广泛用于研究超低温CO氧化反应。然而由于它们的高成本和有限的储备量,寻求更加经济有效的替代物已成为巨大的需求。在这项工作中,通过硝酸盐回流法合成了表现出高效催化性能的无掺杂β-MnO2催化剂。该催化剂不仅对水分含量为3-10 ppm的普通气体成分具有活性,而且对水分含量<1 ppm的干原料气也具有活性。β-MnO2催化剂优于以往报道中开发的催化剂,具有出色的CO氧化活性,在-70℃的超低温下表现出了 CO几乎完全转化的超高活性。借助于各种分析手段,我们可以推断出显著的氧化还原性能和丰富的晶格氧的存在促进了β-MnO2催化剂催化CO氧化性能。