铁铜复合氧化物空心球活化过硫酸钠降解磺胺嘧啶的研究

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近年来,抗生素的滥用导致以磺胺类抗生素为代表的有机污染物在自然水体中广泛存在。基于硫酸根自由基(·SO4-)的过硫酸盐高级氧化技术因为具有氧化剂良好稳定性、氧化还原电位高、水溶性好、适用范围广等优点,在有机物废水处理中应用广泛,而过硫酸盐高级氧化法的关键是寻找高效活化过硫酸盐的催化剂或方法。过渡金属活化方法由于其优秀的活化性能和易回收的特性而备受关注。本文主要考察了Fe@Cu空心球(FCHS)的表面特征和活化PS降解磺胺嘧啶(SD)的性能,经过条件优化实验确定了FCHS/PS体系的最佳反应条件,推测FCHS活化PS的反应机理及SD的降解路径,主要研究内容如下:(1)通过低温液相法制备Cu2O作为前驱体,加入Fe2+使其负载于Cu2O表面制备出FCHS,考察了FCHS/PS体系降解SD的效果,在初始pH值为7.0、FCHS投加量为0.2g·L-1、PS投加量为2mmol·L-1的条件下,5mg·L-1的SD在210min时降解率达到93.54%,高于CHS/PS、FHS/PS、CFHS/PS体系下的80.79%、24.95%、13.90%。并对FCHS使用SEM-EDS-Maping、TEM、XPS、XRD、FTIR等表征手段,分析催化剂表面特征。(2)研究不同影响因素对FCHS/PS体系中SD降解的影响,发现随着FCHS投加量增加,SD降解率也随之增加;当PS投加量增加时,SD降解率先升高再降低;初始pH值为弱碱性时有利于SD的降解;而CO32-、PO43-离子均对SD降解率有抑制作用,SD降解率随CO32-、PO43-浓度增加而降低;FCHS/PS对SD的降解反应动力学符合二级动力学。(3)通过自由基淬灭实验及epr分析可知,在FCHS/PS体系中对SD降解起主导作用的自由基是·SO4-;且FCHS在活化PS产生·SO4-的过程中,部分·SO4-转化生成氧化还原电位较高的·OH,·SO4-,·OH会与SD反应,从而实现对SD的降解。对FCHS进行四次循环使用研究其稳定性,发现循环第四次后对SD降解率可以达到89.54%,说明FCHS具有良好的循环使用性能,是一种降解SD高效可靠的催化剂。(4)通过LCMS-IT-TOF分析得到的SD降解图谱,解析出降解过程中的10种中间产物,并推测出了SD降解的四条途径。
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