Au/MO_x催化剂的制备及其对CO和HCHO催化氧化性能研究

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负载型金催化剂是一种新型催化材料,对一氧化碳低温氧化反应,挥发性有机物低温氧化反应,低温水煤气变换反应以及某些选择性氧化反应表现出良好的催化性能,并显示了良好的工业与环保方面的应用前景,因此负载型金催化剂的研究成为了热点。本文以CO(或HCHO)氧化反应作为表征反应,首先以NiO、Co3O4为载体,采用不同方法制备了Au/MOx催化剂,考察了制备方法对催化剂活性的影响;而后以NiO、Co3O4、ZrO2和CeO2为载体,改变了载体的制备条件,得到一系列MOx载体,并采用沉淀-沉积法制备了相应Au/MOx催化剂,考察了载体的制备条件对催化剂性能的影响,并对催化剂进行了BET、XRD、TPR、XPS、TEM和AAS等表征,探讨了影响催化剂活性的原因,并以Au/ZrO2与Au/CeO2催化剂为例,研究了催化剂的最佳预处理条件。实验结果表明:1.催化剂的制备方法对催化剂的催化活性有显著影响,沉积-沉淀法制备催化剂的活性最好,浸渍法制备经二次水洗涤催化剂的活性最差。2.载体的制备条件对催化剂的活性也有一定影响:对于Au/NiO、Au/Co3O4、和Au/CeO2催化剂来说,载体高温焙烧后催化剂活性下降,这和催化剂比表面积降低有关;而对Au/ZrO2催化剂来说,载体经高温焙烧后催化剂活性提高,这和高温焙烧后形成的载体的四方相结构有关;若在载体制备过程中加入的分散剂能够完全分解,则可提高催化剂活性;载体经微波处理(微波液相法)可提高催化剂的活性。3.TPR和XPS测试结果表明,活性组分金的引入促进了载体的还原,并有利于提高催化剂活性;催化剂中均含有氧化态的金,并且和催化剂活性相关,说明Auδ+(O<δ<3,或许Au1+)是催化剂的活性相组分;同时发现OH-含量的增加使催化剂的活性提高。4.催化剂的预处理条件影响催化剂性能;Au/ZrO2最佳焙烧温度为250℃,活化温度为100℃;Au/CeO2催化剂的最佳焙烧温度为300℃,最佳活化条件为空气气氛中300℃活化1h,活性组分的最佳理论负载量为4%。
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