【摘 要】
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水环境中硝态氮污染不仅会引起水体富营养化等生态问题,还会危害公共健康,因此非常有必要对水中的硝态氮进行有效处理。针对现有还原脱氮方法存在的脱氮效率偏低或者易产生氨
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水环境中硝态氮污染不仅会引起水体富营养化等生态问题,还会危害公共健康,因此非常有必要对水中的硝态氮进行有效处理。针对现有还原脱氮方法存在的脱氮效率偏低或者易产生氨氮等问题的技术现状,利用水合电子(eaq-)的极强还原活性,提出了基于水合电子的新型紫外/亚硫酸盐均相还原脱氮体系。本研究主要以硝酸盐为研究对象,开展了该体系降解硝酸盐的效能与机理的系统研究。从动力学角度考察了不同影响因素(pH值、温度、亚硫酸盐投量、水质本底、光强度等)对紫外/亚硫酸盐体系还原降解硝态氮的影响。研究发现,紫外/亚硫酸盐体系对硝酸盐和亚硝酸盐均具有的明显的降解效果。在pH为6.0-9.2的范围内,硝酸盐的降解速率随着pH的升高而加快。亚硫酸盐投量和紫外光强度的增加对于硝酸盐在紫外/亚硫酸盐体系中降解的促进作用明显。温度的升高有利于硝酸盐的降解,对应的表观活化能Eaapp=(31.51±4.91)kJ·mol-1。水质本底中碳酸盐/重碳酸盐、氯离子、磷酸盐等对硝酸盐降解无明显影响;而亚铁离子、腐殖酸则表现出明显的抑制效果。从活性物种定性鉴定、中间产物生成与转化规律等角度,研究了该体系降解硝酸盐的机理与路径。氧化亚氮的抑制作用表明,硝酸盐的降解主要是由于还原性活性物种eaq-和H·引起的。一氯乙酸竞争反应可以进一步确定由eaq-引发硝酸盐的降解机理。pH对活性物种的影响进而影响硝酸盐的降解效率,进一步验证了硝酸盐的降解主要是由SO32-光解产生的eaq-引起的。在产物分析过程中,检测到亚硝酸盐的生成和降解,没有检测到氨氮的生成。基于活性物种的生成与转化规律,利用活性物种的稳态假设,建立了实际水质本底中硝酸盐的降解动力学模型。建立的硝酸盐降解模型,可以很好地模拟硝酸盐在不同条件下的降解过程。紫外/亚硫酸盐体系对于地表水和电镀废水中的硝态氮同样具有较好的脱氮效果。紫外/亚硫酸盐体系作为一种新型的还原脱氮技术,具有降解效率高、无氨氮生成等特点,为无害化脱氮提供了一定的理论依据与技术参考。
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