负介电材料（Negative permittivity materials）从超材料发展而来,其突破了超材料需要人工周期阵列以实现特殊性能的局限性,在由自然材料构成的复合材料中实现了负介电性能。负介电常数是负介电材料的本征参数之一,凭借这一特殊性质,负介电材料在电磁领域具有广阔的应用前景。负介电性能与逾渗现象密切相关,导电功能相在含量高于逾渗阈值时形成三维导电网络,导电网络中大量自由电子的等离子体共振导致负介电常数的产生,因此功能相是调控负介电性能的关键,也是研究重点之一。研究者利用不同功能相对负介电材料进行了一系列研究,但是仍存有一些关键问题亟待解决。首先,在过往的报道中研究者多关注于实现负介电性能,对于功能相的维度、形貌以及组成等参数对逾渗行为和介电行为的影响研究不足;此外,对于二元功能相负介电材料的性能研究较少。系统研究不同功能相对负介电材料性能的影响,对明确负介电行为机理、实现对负介电性能的调控具有重要的科学意义;对二元功能相的研究可以扩展负介电材料研究体系,推动负介电材料的应用,具有重要的研究价值。纳米碳材料包含多种同素异形体,具有不同的形貌、结构以及三维尺寸,为从微观形貌入手系统研究与负介电特性的内在关联提供丰富的选择。针对负介电材料研究中出现的问题,本论文选择纳米碳粉作为零维功能相,碳纳米管作为一维功能相,石墨烯作为二维功能相,利用碳纳米管和纳米碳粉组成二元功能相（CNTs-CP）,聚偏氟乙烯为基体相,采用热压成型工艺制备复合材料。利用微观形貌表征、电学性能测试及等效电路拟合等方法,借助自由电子理论、Drude模型以及等离子体共振理论,对逾渗行为和介电行为进行分析。主要研究内容和研究结果如下:（1）对复合材料的微观形貌进行表征,观察功能相在基体中的分布,对功能相的逾渗行为进行研究。结果表明维度、形貌及组成等参数直接影响功能相在基体内的逾渗行为,进而影响负介电材料逾渗阈值的大小。在本论文的研究中,作为零维功能相的纳米碳粉具有颗粒状的形貌和较小的三维尺寸,碳纳米管作为一维功能相有较大的长径比和轴向尺寸,而石墨烯作为二维功能相具有较大的宽厚比以及二维薄膜形貌,随着形貌的改变以及三维尺寸的变化,CP/PVDF、CNTs/PVDF和GR/PVDF负介电材料的逾渗阈值依次降低;二元功能相CNTs-CP中的纳米碳粉与碳纳米管存在协同效应,碳纳米管分布在纳米碳粉之间起到连通作用,两种材料共同构成导电通路,二者的协同作用使得CNTs-CP/PVDF负介电材料在四组实验中逾渗阈值最低。（2）对负介电材料的交流电导率进行分析,利用幂次定律、自由电子理论以及Drude模型对交流电导率的变化进行解释。结果表明功能相的逾渗行为导致负介电材料电学特性发生巨大变化,当含量低于逾渗阈值时,功能相孤立分布,材料的导电机制为跳跃电导,可利用幂次定律（Power Law）进行描述;当含量超过逾渗阈值时,功能相发生逾渗形成三维导电网络,此时材料表现为类金属电导,导电机理可以利用自由电子理论和Drude模型进行解释。（3）研究负介电材料阻抗的变化,并利用等效拟合电路对电学特性的变化进行描述与分析。当功能相含量低于逾渗阈值,负介电材料表现为电容特性,等效拟合电路主要由电容和电阻组成;当功能相含量超过逾渗阈值,负介电材料发生由电容特性向电感特性的转变,此时等效拟合电路中主要的元件为电感和电阻。（4）负介电性能的实现与调控。当负介电材料中功能相含量高于逾渗阈值时,介电常数为负值。可以利用自由电子理论和Drude模型解释负介电行为,功能相发生逾渗形成的三维导电网络中存在大量的自由电子,当外加电场达到特定频率时,自由电子发生等离子体共振,出现负介电现象。在GR/PVDF负介电材料中观察到了弱负介电现象,根据等离子体共振理论,负介电常数绝对值的大小与自由电子浓度呈正相关的关系,根据这一关系可以实现对负介电性能的调控。