拓扑绝缘体是最近几年发现的一种新量子物态,因其具有新奇的物理特性,在自旋电子学和量子计算等领域有着非常重要的应用价值。拓扑绝缘体的体态表现为绝缘性,而表面态(对于三维拓扑绝缘体)或者边界态(对于二维拓扑绝缘体)呈现为无带隙的导电特性。并且,这种表面态或边界态受到时间反演对称性的保护,背散射被完全抑制,非常有希望用于实现低能耗的电子器件。目前,很多材料已经被理论预测为拓扑绝缘体,并且部分在实验上得到了验证。其中,HgTe/CdTe量子阱和InAs/GaSb量子阱被证实是二维拓扑绝缘体,即量子自旋霍尔绝缘体。在Bi1-xSbx、Bi2Se3、Bi2Te3和Sb2Te3等材料中可实现三维拓扑绝缘体。不过,要实现基于拓扑绝缘体的自旋电子学器件仍然需要克服一些困难。其中之一是拓扑绝缘体的体态带隙比较小,只有在极低温条件下才能观测到量子自旋霍尔效应。另外如果体态带隙太小,实验制备过程中产生的缺陷和有限温度下的热激发会导致其体内产生载流子,将会干扰表面或边界金属态的测量和利用。因此,寻找具有大带隙的拓扑绝缘体材料是下一步的努力方向。由于自旋轨道耦合效应对获得大带隙拓扑绝缘体发挥着重要的作用,而重金属通常具有较大的自旋轨道耦合强度,因此很多研究主要集中在由Sn、Sb和Bi等重金属元素组成的系统。本文中,我们基于密度泛函理论预测了几种具有大带隙的二维拓扑绝缘体材料,并且系统研究了应力和化学吸附对其拓扑性质的调节。本论文共分为七章。第一章介绍了有关拓扑绝缘体的理论和实验方面研究。第二章介绍了密度泛函理论并对本文采用的第一性原理计算软件程序做了说明。第三章研究了Bi(111)薄膜的电子结构和拓扑性质,及化学吸附对Bi薄膜拓扑态的调节。第四章研究了化学修饰As薄膜的拓扑性质,及其拓扑性质在应力作用下变化规律。第五章主要研究了衬底和应力对Sn薄膜电子结构和拓扑性质的影响。第六章主要阐述了应力作用下-CH3吸附的Sn薄膜发生拓扑相变的原因,并提出了六方氮化硼可以有效支撑其实现量子自旋霍尔效应。第七章主要研究了-SiH3官能团吸附对Ⅳ族和V族元素组成的二维材料电子性质的影响。最后是对本文内容的总结和对拓扑绝缘体的展望。主要内容和结论如下：(1)基于第一性原理计算方法,我们系统研究了Bi(111)薄膜的电子结构和拓扑性质随厚度的变化规律。1层和2层的Bi薄膜是二维拓扑绝缘体,且具有较大的非平庸带隙,约为0.5 eV,而3-5层的Bi薄膜表面态呈现类金属性。此外,发现在电场作用下1层Bi薄膜的拓扑性质具有鲁棒性,而2层Bi薄膜在电场作用下容易变成金属特性。另外,还研究了H和F原子吸附对1-5层Bi薄膜拓扑性质的影响。结果发现H和F吸附对1层Bi薄膜非平庸拓扑性质并没有影响,却使带隙变得更大,分别为1.08 eV和1.04 eV。H吸附使2层Bi薄膜的非平庸带隙增大,而F吸附的Bi薄膜则呈现金属性。对于3层Bi薄膜,H吸附使其打开一个0.33 eV的非平庸带隙。对于4层和5层的Bi薄膜,H和F吸附后的体系均表现为金属性。无论是吸附前和吸附后的Bi薄膜,电子性质的变化主要源于层间耦合作用对薄膜系统性质的影响,同时,吸附原子轨道和Bi原子轨道杂化也会导致体系电子性质的改变。(2)我们预测在表面修饰的As薄膜中可以实现二维拓扑绝缘体,其中包括H、-CH3和-OH等吸附。结果显示纯净的As薄膜是普通绝缘体,具有平庸的间接带隙。而H、-CH3和-OH表面吸附的As薄膜(AsH、AsCH3和AsOH)属于二维拓扑绝缘体,且具有较大能隙。AsH、AsCH3和AsOH薄膜的体带隙分别是0.236 eV、0.184 eV和0.304 eV。非零的Z2拓扑数和螺旋边界态的存在证明了上述体系的拓扑非平庸特性。拓扑保护的螺旋边界态有希望实现低耗散电子输运。此外,我们发现这些二维拓扑绝缘体的拓扑性质对力学变形具有鲁棒性。同样地,我们研究了卤族元素(F、Cl、Br和Ⅰ)吸附对As薄膜拓扑性质的影响。发现AsF、AsCl、AsBr和AsI薄膜均属于二维拓扑绝缘体。它们的带隙分别是0.194 eV、0.232 eV、0.240 eV和0.255 eV。如此大的带隙有助于在化学修饰的As薄膜中实现室温量子自旋霍尔效应,这些二维拓扑绝缘体在未来电子器件中具有潜在的应用价值。(3)系统研究了不同应力作用下,六方氮化硼(h-BN)和氮化铝(AlN)衬底对Sn薄膜拓扑性质的影响。发现当Sn薄膜沉积在(?)×(?)h-BN衬底上时,应力在6.0%和9.3%之间,会产生量子自旋霍尔态。如果(?)×(?) Sn薄膜沉积在5x5 h-BN上,不需要应力作用就会出现量子自旋霍尔态。当Sn薄膜沉积在(?)×(?)AlN衬底上时,则需要较大应力(大于10%)才会产生量子自旋霍尔态,而当2x2 Sn薄膜在3x3 AlN上时,仅需要2%的压缩应力能产生量子自旋霍尔态,且带隙与纯净Sn薄膜的带隙相当。衬底对Sn薄膜电子性质的影响主要源于二者的晶格失配。以上计算结果有助于理解衬底和应力对Sn膜基本性质的影响,进一步为实现量子自旋霍尔效应提供了可能。(4)寻找具有较大带隙的量子自旋霍尔绝缘体有助于实现其在室温低能耗电子器件的应用。利用第一性原理计算方法,我们预测-CH3吸附的Sn薄膜(SnCH3)在拉伸应力作用下可以转变为量子自旋霍尔绝缘体,临界应力约为6%。非零的拓扑不变量和拓扑保护的螺旋边界态进一步证明了其非平庸特性。随着应力增加,s轨道和pxy轨道发生能带翻转,从而导致了拓扑相变。研究结果表明拉伸的SnCH3薄膜非常有希望实现量子自旋霍尔效应。在保证SnCH3薄膜拓扑性质不被破坏的情况下,提出h-BN是有效支撑SnCH3薄膜的理想衬底。(5)我们系统研究了-SiH3吸附对Sn、As、Sb和Bi薄膜电子性质的影响。发现不考虑自旋轨道耦合情况下,SiH3吸附的Sn薄膜呈现绝缘体特性,费米能级附近的导带和价带分别由s和pxy轨道主导。而SH3吸附的As薄膜、Sb薄膜和Bi薄膜均呈现Dirac特性,费米能级附近的能带主要由pxy轨道贡献。考虑自旋轨道耦合后,-SiH3吸附的Sn薄膜的带隙减小,但仍属于绝缘体,说明它是普通绝缘体。但是,SiH3吸附的As薄膜、Sb薄膜和Bi薄膜在K点打开较大的带隙,意味着它们属于量子自旋霍尔绝缘体。以上研究揭示了应力、电场以及衬底对拓扑绝缘体材料的电子结构和拓扑性质的影响规律,提出了实现拓扑相变的有效途径,如应力和化学吸附,并且预测了几种有望在室温下实现量子自旋霍尔效应的大带隙二维拓扑绝缘体。我们的研究不仅有助于深入理解和认识拓扑绝缘体的基本性质,而且为拓扑绝缘体在自旋电子学器件中的应用提供了可能。