【摘 要】
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21世纪以来原子能工业得到快速发展,在天然铀采冶、核燃料加工和乏燃料处理处置等过程中会不可避免的产生大量含铀废水,由此带来的放射性污染风险是全球特别是有核国家所面临最具挑战性的问题之一。光催化技术能够利用自然界中最为常见的太阳能对污染物进行催化降解,在解决能源短缺与环境污染等问题中日益发挥重要角色。石墨相氮化碳（g-C3N4）二维半导体材料作为光催化技术的重要载体具有较窄的带隙、宽光谱响应能力以及
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21世纪以来原子能工业得到快速发展,在天然铀采冶、核燃料加工和乏燃料处理处置等过程中会不可避免的产生大量含铀废水,由此带来的放射性污染风险是全球特别是有核国家所面临最具挑战性的问题之一。光催化技术能够利用自然界中最为常见的太阳能对污染物进行催化降解,在解决能源短缺与环境污染等问题中日益发挥重要角色。石墨相氮化碳（g-C3N4）二维半导体材料作为光催化技术的重要载体具有较窄的带隙、宽光谱响应能力以及可调控的能带结构等诸多优点,被认为是最具发展潜力的光催化材料之一。但与此同时,自身的结构缺陷导致其存在光生载电子流复合率较高、对可见光吸收能力差以及电子传输效率低等问题。当前针对放射性重金属的光催化还原研究十分有限,因此开发新型绿色高效的光催化材料具有重要意义。本文通过量子点掺杂的方法优化调控g-C3N4的能带结构,改善其光电性能并促使光生电子与空穴结构充分分离,从而提高光催化活性,最终实现对U（Ⅵ）的高效还原降解。本论文具体研究内容如下:（1）通过硼氢化钠还原法在氮化碳表面制备了尺寸为10 nm左右的Pt量子点,获得Pt量子点掺杂氮化碳（Pt-C3N4）复合光催化材料。并用于对U（Ⅵ）的光催化还原研究,结果表明当Pt量子点掺杂量为3%时,Pt3-C3N4对U（Ⅵ）的还原速率较g-C3N4提升2.4倍。同时在5次光催化-洗脱实验中对U（Ⅵ）的还原率均在90%以上,展现出良好的重复利用性。由于Pt量子点具有表面等离子体共振效应,它的引入使Pt-C3N4对可见光的吸收能力得到加强,同时降低了光生载电子流复合率,进一步优化了带隙结构。其中Pt3-C3N4的禁带宽度较g-C3N4降低0.4 e V,导带电位由-1.03 V降低至-1.14 V,最低未占分子轨道的降低使光催化还原能力得到加强。活性粒子捕获实验表明溶解氧会对U（Ⅵ）的还原造成干扰。Pt量子点修饰g-C3N4是一种行之有效的改性策略。（2）通过自上而下法制备碳量子点并与三聚氰胺掺杂煅烧,获得碳量子点修饰的氮化碳（CD-C3N4）复合光催化材料。碳量子点的引入进一步拓宽了光响应范围,同时CD-C3N4的带隙结构得到优化,当碳量子点掺杂量为5%时,CD5-C3N4的禁带宽度仅为2.2 e V,导带电位由-1.03 V降低至-1.07 V,对U（Ⅵ）的光催化还原速率是未经修饰g-C3N4的2.8倍,在5次光催化-洗脱实验中表现出良好的重复利用性。碳量子点能够参与melon单元的形成从而导致g-C3N4中层间氢键被破坏,有利于电子传导。活性粒子捕获实验表明光生电子是还原U（Ⅵ）的主要活性粒子,而溶液中的羟基自由基会引起UO2的再次氧化。碳量子点修饰g-C3N4对U（Ⅵ）的光催化还原性能得到显著提升。（3）以二硫化钼为前驱体,通过一步氧化法制备氧化钼量子点并烧结固定在氮化碳表面,获得氧化钼量子点修饰的氮化碳（MQD-C3N4）复合光催化材料。在此过程中g-C3N4的形貌特征及官能团结构得到较好保持。α-Mo O3中的晶面间隙能够为催化剂界面上电子传导提供便捷的通道。同时光电化学测试表明,氧化钼量子点的引入能够降低g-C3N4对电子的运移阻力,使光生电子与空穴保持较高的分离效率。相较于g-C3N4而言,当氧化钼量子点掺杂量为3%时,MQD3-C3N4对U（Ⅵ）的光催化还原速率提升了1.8倍,同时禁带宽度减小0.05 e V,导带位置由-1.03 V降低至-1.11 V。利用氧化钼量子点修饰g-C3N4对于光催化还原U（Ⅵ）性能的提升有重要意义。
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