【摘 要】
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随着我国石油化工行业的蓬勃发展,负载型金属纳米催化剂在加氢反应中的应用也更加广泛。目前,工业上对Pd催化剂的研究主要集中于载体改性和添加助剂,对于Pd纳米颗粒尺寸调控以及合金化的应用研究较少。因此,本文通过实验探究了Pd纳米催化剂的尺寸调控、二元合金及三元合金,为烯烃选择性加氢反应的工业应用提供参考。本文研究内容主要如下:（1）通过改变聚乙烯吡咯烷酮的加入量、浸渍液p H值以及焙烧温度,调控催化剂
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随着我国石油化工行业的蓬勃发展,负载型金属纳米催化剂在加氢反应中的应用也更加广泛。目前,工业上对Pd催化剂的研究主要集中于载体改性和添加助剂,对于Pd纳米颗粒尺寸调控以及合金化的应用研究较少。因此,本文通过实验探究了Pd纳米催化剂的尺寸调控、二元合金及三元合金,为烯烃选择性加氢反应的工业应用提供参考。本文研究内容主要如下:（1）通过改变聚乙烯吡咯烷酮的加入量、浸渍液p H值以及焙烧温度,调控催化剂表面Pd颗粒的尺寸大小。研究发现:在异戊二烯与苯乙烯的加氢反应中,加氢性能与催化剂颗粒大小之间存在紧密联系。性能测试表明:Pd颗粒尺寸在4.5-8.5 nm时,苯乙烯转化率较高;当Pd颗粒尺寸在5.5-8.5 nm时,单烯烃收率达到最高。结果表明:Pd颗粒的平均粒径在5.5-8.5 nm之间时,加氢效果达到最佳水平。（2）采用向Pd催化剂中添加金属Ni的方式来研究对Pd催化性能的影响。结果发现,分步浸渍法制备的Pd Ni合金催化剂具有较高的苯乙烯转化率以及单烯烃收率;并且当Pd Ni摩尔比为1:2时,在90°C、1 MPa和12 h-1的反应条件下,该加氢反应的苯乙烯转化率高达100%,单烯烃收率也高于90%。由表征分析可得:Pd Ni合金催化剂表面活性组分的分散度较高且具有合金结构,这皆有利于促进苯乙烯的加氢转化和单烯烃的选择性。此外,该催化剂具有优异加氢性能的主要原因是其表面的Ni对Pd~0/Pd2+原子比的调控。（3）采用向Pd催化剂中加入Ag和Cu金属助剂的方式,成功合成了Pd Ag Cu三元合金纳米催化剂,并且在异戊二烯选择性加氢反应中进行性能测试。性能测试表明:Pd Ag Cu三元合金纳米催化剂在异戊二烯选择性加氢反应中,当Pd Ag Cu摩尔比为3:2:3时,异戊二烯转化率和单烯烃收率最大,分别为98%和92%。表征分析表明,Pd原子作为活性中心,而Ag和Cu作为促进剂。催化剂表面存在适度的Pd~0/Pd2+原子比,有效提高了异戊二烯加氢反应中单烯烃的选择性,同时保持了加氢活性。此外,将催化活性和单烯烃收率叠加为三元相图上的第四维,这有助于更清楚地确定该反应的最佳三元合金组成。
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