【摘 要】
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多环芳烃及其衍生物是一类广泛存在于环境中的有毒有害物质,由于其对生态环境和人体健康存在潜在危害而受到广泛关注。大气沉降,包括大气湿沉降和干沉降,是大气中的污染物进入土壤、水体等其他环境介质的重要途径。然而,前期研究多针对湿沉降或干湿总沉降,对于多环芳烃及其衍生物的干沉降认识还比较少。重庆拥有三峡库区80%的面积,其大气污染会通过大气沉降等过程影响到三峡库区的生态环境安全。本研究采集了2019年1月
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多环芳烃及其衍生物是一类广泛存在于环境中的有毒有害物质,由于其对生态环境和人体健康存在潜在危害而受到广泛关注。大气沉降,包括大气湿沉降和干沉降,是大气中的污染物进入土壤、水体等其他环境介质的重要途径。然而,前期研究多针对湿沉降或干湿总沉降,对于多环芳烃及其衍生物的干沉降认识还比较少。重庆拥有三峡库区80%的面积,其大气污染会通过大气沉降等过程影响到三峡库区的生态环境安全。本研究采集了2019年1月至12月重庆主城区、万州和涪陵城区三个采样点的干、湿沉降样品,分析了大气沉降中多环芳香类污染物（PACs）,包括母体多环芳烃、含氧多环芳烃衍生物和硝基多环芳烃衍生物（PAHs、OPAHs和NPAHs）的沉降特征、潜在来源及其对水体的贡献。得到以下主要结果:（1）在主城的湿沉降样品中,?28PAHs、?10OPAHs和?13NPAHs的年均浓度分别为725±606、1311±1416和8.25±10.2 ng/L,其时间变化主要受到降雨量和大气颗粒物沉降的影响。万州的?28PAHs、?10OPAHs和?13NPAHs的年均浓度分别为599±415、241±198和27.9±29.7 ng/L,涪陵的年均浓度分别为587±371、780±761和14.1±25.3 ng/L。万州和涪陵这两个采样点的PACs的时间变化显著,但与降雨量和颗粒物沉降无显著相关性。湿沉降样品中的大多数PAHs主要分布在颗粒相,而OPAHs和NPAHs主要分布在溶解相,可能是因为N/OPAHs的辛醇-水分配系数比PAHs低。（2）三个采样点PAHs、OPAHs、NPAHs的干沉降通量年均值均高于其湿沉降通量年均值（主城:2992、2109和32.3 ng/m~2/d vs.1234、2007和17.3 ng/m~2/d;万州:2145、772和7.28 ng/m~2/d vs.1010、444和25.9 ng/m~2/d;涪陵:2724、1158和81.5 ng/m~2/d vs.956、1025和39.2 ng/m~2/d）。这表明三个采样点的PACs,特别是PAHs,主要通过干沉降从大气中去除。通过对物质组成和时间变化的结果分析发现,在降雨量较高的月份PACs的湿沉降占比越高,同时相对分子质量较高的PACs湿沉降占比越高。这说明湿沉降通量主要受到降雨量、颗粒物沉降和污染物化学性质（如水溶性）的影响,而干沉降通量的影响因素主要有PACs的物理化学性质及其在大气中的气粒分配、颗粒粒径分布等。（3）PACs的特征比值结果表明,主城、万州和涪陵城区三个采样点大气沉降中的PAHs主要来自燃烧排放,OPAHs主要来自二次生成。主成分分析和多元线性回归分析结果表明,主城的大气沉降样品中的PACs主要来自交通排放（48.6%）、煤炭燃烧（13.4%）、石油源（5.9%）和二次形成（32.1%）;万州区大气沉降中PACs主要来自煤炭燃烧、交通排放和二次形成的混合源（78.2%）以及生物质燃烧排放（21.8%）。涪陵大气沉降中的PACs主要来自交通排放、煤炭燃烧和二次生成,各个来源分别贡献了52.0%、38.4%和32.1%。（4）重庆主城、万州、涪陵三地的PAHs、OPAHs和NPAHs的年沉降量分别为7.76、7.81和0.10 t/yr,2.48、0.96和0.03 t/yr,1.37、0.89和0.04 t/yr。全年三峡库区水体PAHs、OPAHs和NPAHs的沉降量分别为2.87、2.23和0.04 t/yr。本研究首次将箱子模型应用于评估有机污染物沉降对水体的贡献。结果表明,PACs对水体的贡献多为3%～45%。相比于直接估算法得到的多数PACs贡献超过100%的结果,箱子模型的结果更为可靠。对比枯期和汛期,对于多数PACs,大气沉降在枯期对水体的贡献高于汛期,这主要与不同时期的径流量和湿沉降通量的差异有关。对于OPAHs来说,大多数单体对水体的贡献值都出现了超过100%的情况,可能是因为这些OPAHs易于在水中发生转化。这说明箱子模型对于评价化学性质稳定的化合物的结果更加可靠,而不适用于评价易于在水中降解的污染物。
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