C3N4-BiVO4复合催化剂的制备及其可见光催化活性研究

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目前,利用光催化反应在太阳能的驱动下,催化降解各类污染物已发展成为一种绿色、高效、能解决能源和环境污染问题的有效方法。因此研究开发新型、高效且具有可见光响应的光催化半导体材料是一个重要的研究方向。研究发现,氮化碳(C3N4)和钒酸铋均为新型可见光响应的光催化剂,但是它们的电子一空穴复合率较高,导致其光催化活性不显著。为了进一步提高两种材料的催化活性,考虑将两种催化剂进行复合。通过复合,可以抑制电子-空穴的复合,提高其光量子化效率。本文以甲基橙为探针污染物,考察复合方法对其光催化活性的影响。本论文研究内容主要包括以下几个方面:(1)采用水热合成法,以Bi(NO3)5·3H2O和NH3VO3为前驱物,加入一定比例的通过热聚反应制备的C3N4,合成C3N4-BiVO4复合催化剂,并通过XRD, SEM, TEM, UV-vis DRS, BET等表征手段对催化剂进行表征分析。以甲基橙为探针污染物,通过可见光降解甲基橙实验,确定C3N4-BiVO4的最佳合成条件为:m(C3N4)/m(BiVO4)=1:0.15,前驱液pH=6.0,水热温度180℃,水热反应时间6 h。光照5h后对于20 mg/L甲的基橙溶液脱色率可达97.42%,较纯C3N4的光催化活性提高24.35%,较纯BiVO4的光催化活性提高30.33%。(2)利用最佳合成条件下制备的C3N4-BiVO4复合催化剂对甲基橙的催化降解实验结果表明:偏酸性条件下甲基橙溶液的降解速率最快,脱色率最高;H202促进甲基橙的降解;而NaCl和Na2SO4均会抑制甲基橙的降解;重复使用实验表明,C3N4-BiVO4光催化剂可重复多次使用。(3)通过降解亚甲基蓝和对硝基苯酚,表明C3N4-BiVO4具有良好的光催化活性。在3h光照后,亚甲基蓝(浓度为20 mg/L)的脱色率可达98.87%,在6h光照后,对硝基苯酚(浓度为10 mg/L)的脱色率可达97.31%。(4)甲基橙、亚甲基蓝和对硝基苯酚的光催化降解均符合一级反应动力学方程。本课题研究将进一步拓宽氮化碳和钒酸盐光催化剂的研究领域,研究成果对于难降解有机污染物的处理具有一定的理论指导和现实意义。
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