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稀土元素由于它们电子层结构的特殊性使其具有丰富的能级跃迁,可发射从紫外到红外的光谱而且其物理性能稳定。稀土钕在近红外区1060nm处有很强的荧光发射,因而掺钕的固体发光材料已经成为最具有竞争力的激光材料,如Nd3+:YAG、Nd3+:Glass等。
本论文首先分析了稀土有机配合物体系中稀土离子的发光机理、稀土有机配合物溶液荧光效率低、寿命短的因为,然后在此基础上提出了提高稀土离子有机体系量子效率的基本思路。并依据此思路合成了三种新型的稀土钕有机配合物,分别是三五氟丙酸合钕一2-氨基-3-氯-5-三氟甲基吡啶(简称PBNd),三七氟丁酸合钕一2-氨基-3-氯-5-三氟甲基吡啶(简称HBNd),一五氟苯甲酸二五氟丙酸合钕一2-氨基-3-氯-5-三氟甲基吡啶(简称PPBNd)。通过核磁共振H谱和C谱、紫外分析、红外分析、热重分析(TG—DSC)等多种表征方式对配合物结构进行分析,验证了配体成功的络合到稀土Nd(Ⅲ)离子上。将它们溶解在氘代二甲亚砜(DMSO-d6)中,在荧光光谱仪FLS-920上分别测了配合物溶液的激发光谱和荧光光谱。从荧光谱图中看到,稀土钕离子在近红外1060nm处有很强的尖锐的发射峰,证实了配体起到很好的保护作用,并且加强钕离子的4F3/2→4I11/2跃迁。本文还合成了前人研究的三五氟丙酸合钕一1,10-菲罗啉(简称PFNd)作比较,结果表明其荧光强度明显低于三种新型配合物的荧光强度。最后用飞秒激光器作为激发源,检测了新型配合物的荧光寿命,其中PBNd的荧光寿命高达到12μs,应用Judd-Ofelt理论估算了其量子效率,约为1.73％,与前人研究结果相比,荧光寿命和量子效率都有显著提高,充分证明:合适配体的选择有助于抑制无辐射跃迁,有效提高量子效率。
本论文在充分理解有机体系中钕离子发光机理的基础上,创造性地合成了三种新型的双配体稀土钕有机配合物,通过多种表征手段分析了它们的结构和光谱性质。结果表明,所选配体有助于提高钕离子在有机体系中的荧光量子效率。本文研究结果对掺钕离子有机液体发光材料的研究具有较好的指导价值。