形成非对映体盐法拆分两种卤代扁桃酸及其机理研究

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本论文以具有光学活性的(S)-(-)-α-苯乙胺((S)-(-)-PEA)和(R)-(+)-N-苄基苯乙胺((R)-(+)-BPA)为拆分剂,用形成非对映体盐法对4-氟扁桃酸(4-FMA)和4-溴扁桃酸(4-BrMA)进行拆分,并将拆分结果与4-氯扁桃酸(4-ClMA)对比,具体内容如下:首先研究了(S)-(-)-PEA和(R)-(+)-BPA对4-FMA的拆分,通过正交实验设计确定了最优拆分条件,用DSC和1H-NMR测定并分析了难溶盐(S)-(+)-FMA·(S)-(-)-PEA和易溶盐(S)-(+)-FMA`(R)-(+)-PEA及难溶盐(R)-(-)-FMA·(R)-(+)-BPA和易溶盐(S)-(+)-FMA·(R)-(+)-BPA的性质差异,用X-ray单晶衍射测定了难溶盐(S)-(+)-FMA·(S)-(-)-PEA和易溶盐(S)-(+)-FMA·(R)-(+)-PEA的晶体结构,分析得出难溶盐中的氢键、范德华力、CH/π、F/π等相互作用都强于易溶盐。最后比较了两种拆分剂在最优拆分条件下对4-FMA的拆分效率,结果显示(R)-(+)-BPA对4-FMA的拆分效果更好。其次研究了(S)-(-)-PEA和(R)-(+)-BPA对4-BrMA的拆分,通过正交实验设计确定了最优拆分条件,用DSC和1H-NMR分析了难溶盐(S)-(+)-BrMA·(S)-(-)-PEA和易溶盐(S)-(+)-BrMA·(R)-(+)-PEA 及难溶盐(R)-(-)-BrMA·(R)-(+)-BPA 和易溶盐(S)-(+)-BrMA·(R)-(+)-BPA的性质差异,成功培养并测定了难溶盐(S)-(+)-BrMA·(S)-(-)-PEA、难溶盐(R)-(-)-BrMA·(R)-(+)-BPA和易溶盐(S)-(+)-BrMA·(R)-(+)-BPA的单晶结构,通过分析氢键、CH/π、范德华力、Br/π等相互作用得出难溶盐的晶体结构比易溶盐更稳定。最后对比了两种拆分剂对4-BrMA的拆分效率得出(S)-(-)-PEA对4-BrMA的拆分效果更好。最后将形成非对映体盐法拆分两种卤代扁桃酸(4-FMA、4-BrMA)最优条件下的拆分效率与文献中两种拆分剂对4-ClMA拆分效率进行对比,通过熔点、熔融焓、卤素在手性识别中的作用等数据,结合培养得到的非对映体盐的单晶结构,认识了PEA和BPA两种碱性拆分剂成功拆分4位卤素取代扁桃酸的热力学基础和手性识别机理。
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