单原子铁催化剂用于硝基苯及氮氧化物去除的研究

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随着社会经济快速发展,人民的生活质量得到了显著的提升,然而发展经济的同时却忽视了环境的保护,给环境造成了极大破坏,环境污染已成为各国急待解决的问题,发展环保、经济、有效的污染物处理技术已迫在眉睫。催化技术的不断革新为解决这类环境污染问题提供了新的途径,近几年来单原子催化剂因其具有不同于传统材料的高活性、高稳定性、高选择性和高金属原子利用率等优点,在传统催化领域受到广泛关注。但在环境污染物治理方面,有关单原子催化剂用于去除污染物的研究才刚刚开始,其中污染物去除的反应机理及效果尚不清楚,急需开展这方面的研究工作。鉴于此,本文以单原子铁为模型催化剂,初步探讨了其去除两种典型的污染物的过程。1单原子铁催化剂的合成与表征:材料制备主要是利用水热法和高温煅烧法得到单原子铁催化剂。从XRD、TEM、SEM、XPS及HAADF-STEM等表征显示该催化剂具有十二面体的定形结构和独特的原子结合态;同时铁原子孤立的均匀分散在载体上。2单原子铁催化剂电催化去除硝基苯(NB):在中性溶液条件下,以单原子铁催化剂为电极材料,可以高效还原去除硝基苯,并将其完全还原为苯胺。Tafel曲线和阻抗实验表征结果显示单原子Fe电极材料的腐蚀电位较低,电化学反应阻力小,极易将电子传递给反应物硝基苯;同时,重水中的对照实验和ESR测试结果显示在电化学过程中,电子(e-)能与H3O+在短时间内产生大量氢自由基。我们还利用高效液相色谱分析了硝基苯还原过程中的中间产物,推测其还原去除硝基苯的机理可能如下:通电条件下,电路中电子快速的传递给溶液中的水合氢离子H3O+,产生氢自由基。然后,氢自由基将吸附在工作电极表面的硝基苯快速高选择性的还原为苯胺。3单原子铁催化剂催化去除氮氧化合物(NO):经可见光光催化去除氮氧化物的实验结果证实,相较于纳米铁催化剂,单原子Fe材料在可见光光催化去除一氧化氮的过程中,去除效果有明显提升。并且样品在循环实验中依然保持着高催化活性及稳定性。原位红外和离子色谱测试表明NO的光催化氧化产物主要以硝酸根为主;BET和NO/O2-TPD测试结果表明,单原子Fe相比于纳米Fe有更强的吸附NO能力,有利于光催化氧化反应的进行;同时捕获实验验证了活性物种是电子(e)和超氧负离子自由基(·O2-)DRS和光电流等测试结果显示,Fe的负载能够有效增强碳氮化合物在可见光区的响应,很大程度的提高了其光生载流子的分离效率。
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