氨基功能化介孔氧化硅SBA-15对CO2吸附性能的研究

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化石燃料燃烧所排放的大量CO2是造成全球气候变化的主要原因。CO2的捕获和分离被认为是当今社会大规模控制CO2排放、减缓温室效应最有发展潜力的技术。与传统的CO2捕获方法相比,固体吸附法虽然兴起较晚,但具备诸多优点,因而在CO2的捕获和分离领域得到了广泛的关注和飞速的发展。研发新型有效的固体吸附剂对烟气中CO2的捕获和分离具有重要的指导意义。本文对几种固体吸附剂进行了吸附性能的研究,从中选取适合对其进行改性的载体吸附剂SBA-15,通过对SBA-15负载聚乙烯亚胺(PEI)为研究对象,研究了改性后不同负载比的吸附剂的CO2的静态以及动态吸附性能。首先采用容量法对13X、Silica、MCM-41、SBA-15这四种固体吸附剂对CO2的静态吸附性能进行了研究,对不同吸附剂的结构性质以及温度和压力对吸附的影响进行了探讨,考察了几种吸附剂的循环再生性能。实验的测试压力范围为0~100kpa,温度范围为293~308K。研究表明,四种吸附剂对CO2的吸附都属于物理吸附,吸附量的大小顺序为13X>Silica>MCM-41>SBA-15。与吸附热相比,吸附系数b值的大小对吸附量的大小起到了决定性的作用,b值越大,吸附量也相应更大。13X虽然在低温下具有较高的吸附量,但实际烟气温度往往较高,不利于13X对CO2的吸附,此外13X孔径较小不利于对其进行负载改性。选取孔径和孔容较大的介孔氧化硅SBA-15作为载体,然后基于浸渍法将聚乙烯亚胺(PEI,M=600)负载到SBA-15上进行吸附剂改性,研究了改性吸附剂对CO2的静态吸附性能。实验结果表明,负载后的吸附剂与空白的SBA-15相比,在较高温度下时CO2静态吸附量有了明显的提高。吸附剂对CO2的吸附量随着PEI的负载比的增加而上升。负载比为50%和60%的吸附剂在343K和363K时具有较高的CO2静态吸附量,分别为0.930mmol/g(50%343K)、0.900mmol/g(50%363K)、0.955mmol/g(60%343K)和0.983mmol/g(60%363K)。经过八次再生循环以后,负载比为50%和60%的吸附剂仍具有较高的CO2吸附量。最后考察了负载后的吸附剂对CO2的动态吸附性能。首先考察了343K温度下,负载比为30%、40%和50%的吸附剂的动态吸附性能。结果表明,吸附剂的穿透吸附量和饱和吸附量均随着负载比的增大而增加,吸附剂SP-50(负载比50%)具有最大的饱和吸附量0.920mmol/g以及最大的穿透吸附量0.637mmol/g。接着考察了不同温度(333K、343K和353K)下吸附剂SP-50的吸附穿透曲线,发现吸附剂SP-50在温度343K下具有最大的吸附量0.920mmol/g。在有水存在的条件下,吸附剂SP-50的CO2饱和吸附量会有所提高。最后,经过八次循环再生后,吸附剂SP-50仍具有较高的CO2饱和吸附量。
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