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CO2排放量的增加导致的温室效应给人类的生活环境带来了很多的负面影响和危害，因此必须对CO2进行减排。燃煤电厂是CO2排放的主要来源，所以降低CO2排放量的关键是对烟道气中的CO2进行捕获。目前，CO2捕获和封存(CCS)技术是解决全球变暖和气候变化等问题的主要和有效的技术。而其中CO2捕获的成本占整个CCS过程的70％。因此，为实现CCS技术的广泛工业应用，重点在于降低CO2捕获成本。目前，CO2捕获和分离方法主要包括吸收，膜分离和固体吸附等。与溶剂吸收和膜分离相比，固体吸附对于CO2捕获具有许多潜在的优点，例如吸附容量高、选择性良好、加工容易、操作简单和对设备无腐蚀。而固体吸附法的研究主要包括吸附材料和吸附工艺的研究。 本论文主要是从新的吸附材料的合成出发，分析材料结构特点与CO2吸附性能的关系来对高效的固体吸附剂的制备提供理论指导。主要研究内容和结论如下: (1)分别采用一步晶化法和两步晶化法，以介孔材料MCM-41为载体合成微介孔复合材料MCM-41/13X。比较了合成方法对材料结构、形貌的影响。结果表明两步法合成的复合材料既有介孔的孔径，又有微孔沸石13X的孔壁。这种结构既增大了CO2的吸附量，又提高了材料的稳定性。通过理论计算也证明了这两种材料的复合增加了材料的CO2吸附速率。在温度为30℃，压力为0.1atm的吸附条件下，两步法合成的材料的CO2吸附容量最大可达1.2mmol·g-1，明显高于单独的微孔和介孔材料，而且材料有很好的稳定性。因此，该复合材料确实实现了微孔和介孔材料的优势互补。 (2)采用共沉淀法，以介孔材料SBA-15为载体合成了复合材料HTLcs-SBA-15。研究结果表明，HTLcs成功负载到介孔材料上。当HTLcs载入量为40wt％时，介孔SBA-15和HTLcs协同作用，提高了CO2的低温吸附量。用失活模型对实验数据的模拟同样证明了在介孔材料中引入HTLcs，确实提高了CO2的吸附速率。与高温吸附剂HTLcs相比，复合材料在低温时也有较大的吸附量。同时复合材料实现了低温脱附(150℃)。 (3)采用溶胶凝胶法合成具有均匀的介孔和大孔的多级孔材料HPS。并通过浸渍法负载了有机胺PEHA。重点考察了PEHA负载量对HPS的结构、形貌的影响。结果表明，当PEHA的负载量低时，HPS的孔体积降低，大量的PEHA进入孔道内。当负载量过量时，有机胺大量溢出覆盖了介孔孔径和材料表面。在固定床上考察材料的CO2吸附性能，发现PEHA的负载量为70wt％时，材料具有最大的CO2吸附量，明显高于有机胺改性的介孔材料MCM-41和SBA-15。这主要是因为材料的介孔为CO2的扩散提供了通道，大孔增加了PEHA的负载量。HPS最优的负载量是70wt％，因为过量的有机胺将堵塞孔道，使得内部的PEHA不能与CO2作用。同时考察了吸附温度对CO2吸附性能的影响。结果显示，吸附剂对CO2的吸附量随温度的升高是先增加后降低。这是由于材料的吸附是受动力学和热力学共同控制的。较高的温度有助于PEHA由多级孔材料的孔径内部扩散外到表面，使得外表面的氨基活性位点百分比增加，有利于CO2的吸附。但温度过高，材料对CO2的吸附主要受热力学控制，CO2的吸附是放热反应，因此吸附量降低。实验得出固体胺吸附剂的最适宜CO2吸附温度是75℃。