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以烃为还原剂,在贫燃发动机和柴油机自然排气温度(300-400℃)附近,如何高选择性地还原消除其中的NOx是世界瞩目的研究课题。本课题以C2H2为还原剂,研究在富氧条件下选择催化还原NOx(C2H2-SCR)的有效催化剂,以期为贫燃发动机和柴油机尾气中NOx的实用消除提供依据。本文从提高NOx的选择性催化还原(SCR)的低温活性出发,研究了富氧条件下以C2H2为还原剂在多种金属离子(Mn+)交换的镁碱沸石(FER)上的NOx选择催化还原反应。发现当HFER分子筛的质子部分被Na,Ba,Mg等金属离子交换后对C2H2-SCR反应的催化活性高于HFER本身。首次提出在FER上引入适量碱金属及碱土金属有利于C2H2选择催化还原NOx。研究发现少量Na(交换度为11.8%)在FER分子筛中有利于促进目标反应,而大量Na存在于该分子筛中则抑制了NOx的选择催化还原消除,从而研究提出了Na+在C2H2-SCR反应中的作用因含量不同而不同的相应机制。结合NOx-TPD,FTIR表征手段,提出活性含N物种(NO+,双齿硝酸根和桥式硝酸根)在催化剂表面的生成是C2H2-SCR的关键步骤。少量Na的加入促进了分子筛上活性硝酸根(双齿硝酸根和桥式硝酸根)的吸附。过量Na在分子筛上不能进一步促进活性硝酸根生成,而是有利于生成惰性NaNO3。此外,由于大量的质子被Na取代,NO氧化为NO2这一反应步骤被显著抑制,从而明显降低了活性含N物种(NO+,双齿硝酸根和桥式硝酸根)的生成速率。因此,大量Na在FER分子筛中反而不利于C2H2-SCR反应。此外,我们发现,NO+也是主要的活性含N物种,该物种主要生成于HFER分子筛上。大量Na的加入显著抑制了该含N物质的生成,这也是FER中大量Na不利于目的反应的原因之一。少量Na在FER分子筛中的加入不仅促进了目的反应,还明显抑制了C2H2的非选择性氧化,从而使C2H2-SCR在Na-H-FER(交换量为11.8%)分子筛上NOx的最高消除转化率达到了91%。该结果比相同条件下的HFER分子筛上所得NOx的消除转化率高出9%。