功能化Bronsted酸性离子液体催化合成环状碳酸酯反应性能研究

来源 :黑龙江大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yuezhongs
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
二氧化碳既是地球上最主要的温室气体,又是分布最广、储量最丰富的C1资源之一,因此无论从资源利用还是从环境保护的角度考虑,二氧化碳的化学固定都具有重要意义。通过二氧化碳与环氧化合物的环加成反应合成环状碳酸酯是极少数以CO2为原料而得以实现工业化的路线之一。通过该反应得到的环状碳酸酯是一种性能优良的极性有机溶剂,也是合成碳酸二甲酯、1,2-丙二醇和聚碳酸酯等有机精细化学品的重要中间体。因此设计新型环境友好的高效催化剂,寻求环氧化合物与二氧化碳高选择性制备环状碳酸酯的绿色催化生产工艺具有重要的学术意义和实际应用价值。   本文合成了具有特定官能团的Br()nsted酸性功能化离子液体,利用FT-IR、1HNMR.和UV-vis对离子液体的结构和酸性进行了表征;在二氧化碳与环氧化合物合成环状碳酸酯反应中,系统地研究了离子液体结构及酸强度对其催化活性影响。在最优反应工艺条件下,考察Bmnsted酸性离子液体催化剂对环氧化合物合成环状碳酸酯的适应性和循环使用性能,并提出了可能的催化反应机理。   通过Bronsted酸性离子液体原位与Lewis酸性金属盐ZnBr2、CuCl2等复合,使得催化剂体系同时具有Br()nsted酸性与Lewis酸性,协同催化二氧化碳与环氧化合物的偶联反应,进一步改善了Br()nsted酸性离子液体催化剂的催化性能。通过研究Br()nsted酸性离子液体的结构、Lewis酸性金属卤化物的种类、Bronsted酸性离子液体与Lewis酸性金属盐的比例等对复合催化剂的催化性能的影响规律,对反应的工艺条件进行了优化,并考察了Br()nsted-Lewis酸复合催化剂体系的循环使用,提出了可能的反应机理。   通过共价键键合的方法将具有羧基官能团的Br()nsted酸性离子液体固载到聚苯乙烯树脂、二氧化硅、MCM-41上,制备了固载化离子液体催化剂,并对固载化Br()nsted酸性离子液体的结构、载体表面羟基数目、离子液体固载量进行了表征。研究了固载催化剂固载离子液体的结构以及载体表面羟基对其催化性能的影响,对催化剂用量、反应时间、反应压力、反应温度等工艺条件进行了优化。同时考察了固载化Br()nsted酸性离子液体催化剂的重复使用性能,并提出了可能的反应机理。  
其他文献
随着城市化、工业化迅猛发展,土壤重金属污染问题越来越突出。生物炭是生物质在缺氧条件下高温裂解得到的富碳产物,其表面拥有较大的比表面积,丰富的官能团,具有多孔结构,pH值高等独特的性质,使其在修复重金属土壤污染方面具有较大的潜力。本实验通过模拟老化过程实验,测定土壤的理化性质,各种重金属总量和形态的变化;生物炭理化性质的变化,以及探究生物炭对重金属的吸附能力变化,研究生物炭老化过程对土壤重金属吸附机
本课题主要研究了用于催化高酸值油脂制备生物柴油的介孔分子筛负载型固体酸催化剂。MCM-41介孔分子筛由于具有较大孔径、高比表面积以及规整的六方孔道结构,在催化合成大分子