热处理条件和金属前驱体对Co-PPy-TsOH/C作为氧还原催化剂结构和性能的影响

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受氧还原的慢动力学影响和铂等贵金属催化剂成本高和利用率低的限制,阴极氧还原电催化剂已成为制约燃料电池商业化的主要因素之一。寻找廉价、高效的氧电极催化剂显得极其重要。M-N/C类催化剂被认为是最有可能替代Pt的非贵金属氧还原催化剂,已经受到越来越多的关注,而Co-PPy-TsOH/C已经被证明比其他同类催化剂更有优越性。本文系统地研究了制备工艺,包括热处理条件和金属Co前驱体的种类,对催化剂Co-PPy-TsOH/C电化学性能的影响,并通过一系列的表征手段,包括TG、IR、Raman、XRD、TEM、XPS、ICP、EA和EXANES等,对影响机制进行了分析和阐述。本文的研究结果表明,以醋酸钴为金属前驱体制得的Co-PPy-TsOH/C在800℃煅烧2小时之后显示出最佳的氧还原催化性能,由其催化的氧还原过程基本是以四电子转移反应进行的,电子转移数达3.99,其氧还原峰电位为0.71V。XRD测试显示此催化剂中的晶相以金属Co为主;在TEM图中表现出了细小、分布均匀的金属颗粒;XPS谱图说明了此催化剂中表面的N元素以吡咯N为主。在催化剂Co-PPy-TsOH/C中,C主要起载体的作用,并没有在高温下与含氮物质发生反应形成C-N健,N元素在催化剂中的含量并不是影响催化活性的决定因素。
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