应用于氢气选择性催化还原的高效尖晶石型催化剂研究

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氮氧化物(NOx)是全球公认的主要大气污染物之一,随着工业化水平的快速提高,由NOx排放所引起的环境问题日趋严重。氢气选择性催化还原技术(H2-SCR)作为一种新型的烟气脱硝方法在近年来得到广泛关注。催化剂是SCR技术中至关重要的组成部分,催化剂选用的合理性与性能直接关系到SCR脱硝反应的效率。为了探索开发H2-SCR运用中的高效催化剂,本文主要围绕尖晶石型催化剂展开了相关的研究工作,具体内容如下:(1)采用柠檬酸配位溶胶-凝胶法制备了NiFe2O4尖晶石型氧化物,研究了不同的煅烧温度、H2/NO浓度比和空速(SV)等条件下催化剂的脱硝活性,发现当煅烧温度为700℃,H2/NO浓度比为1,SV=4500h-1时,催化剂的脱硝性能最好,NO脱除率高达97%左右。XRD、BET、SEM、TEM、TPR和TPD等表征手段显示NiFe2O4催化剂具有完整的尖晶石结构,对NO的加氢还原性能较好,这是由于其具有良好的双官能团氧化还原性和表面酸性位。(2)以NiFe2O4尖晶石为载体,通过湿浸渍法制备了Pt/NiFe2O4系列催化剂,考察了不同的Pt负载量、H2浓度和02浓度对催化剂H2-SCR低温反应活性的影响。结果表明NO脱除率随Pt负载量的增加先上升后降低,H2浓度的提高使其脱硝活性明显提高,而02浓度的升高对其低温催化活性影响不大。与载体NiFe2O4尖晶石相比,由于Pt的负载,其孔隙明显减少,改变了尖晶石的酸性位,Pt/NiFe2O4的氧化还原能力不仅与Ni和Fe有关,还有Pt有很大关系。(3)采用晶体取代法制备了NiFexPty04系列掺杂混晶催化剂,通过模拟实际烟气,系统研究了不同Pt掺杂量的低温H2-SCR反应性能。并通过改变动力学参数,探究了空速、H2浓度、02浓度和NO浓度对催化剂低温脱硝活性的影响。在高浓度NO和富氧条件下,NiFe1.95Pto.05O4仍然保持良好的低温催化活性。表征结果表明,N2吸附-脱附等温曲线呈现出金属氧化物所具有的Ⅲ型等温曲线,掺杂的贵金属Pt能明显提高原NiFe2O4尖晶石的氧化还原能力,并且具有两个强脱附峰的L酸性位点和一个弱脱附峰的B酸性位点,这也是其能够高效低温脱硝的原因。
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