大气气溶胶典型氧化物和NaCl的混合物与SO<,2>的多相反应研究

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本文以长光程傅立叶红外光谱和红外漫反射光谱原位观测反应系统为基础,并结合X射线光电子能谱(XPS)、离子色谱(IC)、激光拉曼光谱(Raman)等分析手段,对SO<,2>与矿尘气溶胶典型氧化物和NaCl混合物的多相反应的动力学过程和反应机理进行了研究。 一,研究了大气气溶胶典型氧化物及其和NaCl混合物与SO<,2>的多相反应,实验验证了SO<,2>在固体表面化学吸附生成SO<,4><2->的反应机理,同时发现NaCl和Al<,2>O<,3>、CaCO<,3>及SiO<,2>的混合会降低反应的活性,但NaCl和铁氧化物的混合会明显增强对SO<,2>的吸收。 二,研究了SO<,2>与Fe<,2>O<,3>-NaCl混合物的静态反应,计算了反应动力学过程,发现反应活性随NaCl在混合物中的比例增加而先增加后降低。当NaCl含量为60%时,具有最强的反应活性,是纯Fe<,2>O<,3>反应能力的2.96倍。 三,研究了SO<,2>与Fe<,2>O<,3>-NaCl混合物的动态反应,计算了反应动力学,结合吡啶和CO<,2>中毒实验确认了主要反应活性位。同时发现混合物表面生成ClO基团,增加了表面碱性。O<,2>在反应中与SO<,2>竞争,并且推断了FeCl<,2>-SO<,3><->的存在。程序升温实验讨论了表面吸附水的作用。结合这些结果进一步探讨了反应机制。
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