【摘 要】
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2021年,我国“十四五”将VOCs取代SO2成为大气污染物总量控制指标之一。光催化技术所具备的反应条件温和、氧化能力强、对环境友好等特点使其在低浓度VOCs降解方面具有很大的优势。与其他催化剂相比,TiO2光催化活性较好、成本低廉和稳定性优秀。但是TiO2光催化降解污染物存在一定局限性:一是TiO2只能被紫外光激发,对光的利用率较低;二是电子和空穴对容易复合,限制了光催化反应的效率。在课题组前期
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2021年,我国“十四五”将VOCs取代SO2成为大气污染物总量控制指标之一。光催化技术所具备的反应条件温和、氧化能力强、对环境友好等特点使其在低浓度VOCs降解方面具有很大的优势。与其他催化剂相比,TiO2光催化活性较好、成本低廉和稳定性优秀。但是TiO2光催化降解污染物存在一定局限性:一是TiO2只能被紫外光激发,对光的利用率较低;二是电子和空穴对容易复合,限制了光催化反应的效率。在课题组前期研究基础上开展,本研究选择Cu,Fe作为金属源,采用溶胶-凝胶法制备Cu-TiO2、Fe-TiO2和Cu-Fe-TiO2催化剂,以气相苯为目标物,结合多种表征:XRD、XPS、FTIR、UV-vis、Raman和SEM考察所制备催化剂的光催化性能。本实验的反应条件为:3g催化剂负载到1.6mm厚的泡沫镍上;进气浓度100±20mg/m~3;气体停留时间为80s;采用两个200W的LED碘钨灯作为光源。研究结论如下:（1）考察不同Cu/Ti、Fe/Ti摩尔比和煅烧温度对Cu-TiO2、Fe-TiO2光催化性能的影响。结果表明:Cu2+、Fe3+单掺杂改性TiO2会使其对光的吸收范围扩展到可见光,Cu/Ti、Fe/Ti最优摩尔比分别为3.5%和0.5%,其对苯的降解效率最高分别可达到79.9%和59.9%,对苯的处理能力最高分别可达522.9μC6H6/g·h和434.6μC6H6/g·h,最佳煅烧温度分别为400℃和450℃。改变Cu2+、Fe3+的掺杂量对TiO2催化剂的晶胞体积,晶粒尺寸和晶格缺陷都有影响,对晶相组成没有影响。Cu2+既可以掺杂进TiO2晶格中取代Ti4+,造成晶格畸变和更多的晶格缺陷,又可以在催化剂的表面形成氧化物捕获电子抑制电子空穴对复合。而Fe3+只能对TiO2进行取代掺杂。Cu2+和Fe~3掺杂进催化剂后会价态发生改变,金属离子捕获电子、抑制光生载流子复合,从而提高光催化活性。（2）在Cu2+、Fe3+单掺杂TiO2的基础上进行正交实验设计,利用MATLAB确定Cu-Fe-TiO2最佳制备条件:Cu/Ti摩尔比为4.5%,Fe/Ti摩尔比为2%,煅烧温度为450℃。采用溶胶-凝胶法制备Cu-Fe-TiO2催化剂,探究催化剂降解气相苯的光催化性能并对其进行表征分析,结果表明:Cu-Fe-TiO2光催化降解气相苯的降解效率最高可达到88.87%,处理能力最高可达658.3μC6H6/g·h。Cu2+/Fe3+共掺杂对TiO2催化剂晶相无特别改变（均为锐钛矿）,杂质能级变得更加复杂,铜和铁的协同效应会使Cu和Fe形成多种价态,增加载流子数量,同时,共掺杂催化剂的禁带宽度最小,其吸收光的范围最大,光催化活性最高。对Cu2+、Fe3+单掺杂和共掺杂TiO2降解气相苯的机理进行探讨,分析所制备催化剂可见光降解苯的路径。本文共有图45张,表12张,参考文献125篇。
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