【摘 要】
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电解水制取氢气是一种低碳、节能、环保和可持续发展的技术之一。这为解决全球日益增长的化石燃料消耗和环境问题带来可供解决的办法。而电解水中的阳极析氧反应(OER)则由于
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电解水制取氢气是一种低碳、节能、环保和可持续发展的技术之一。这为解决全球日益增长的化石燃料消耗和环境问题带来可供解决的办法。而电解水中的阳极析氧反应(OER)则由于动力学缓慢,相对过电压较高而成为制约水氧化的关键。铁系(Fe、Co、Ni)过渡金属基催化剂因其潜在的OER活性、储量丰富、价格低廉和环境稳定性而成为可替代贵金属(Ir、Ru)成为优良的OER催化剂应用在水全分解方面。片层状的二维材料聚吡咯/氧化石墨烯纳米片因其较大的比表面积、良好的环境稳定性和优良的导电性在电化学催化方面应用广泛。铁系过渡金属负载的聚吡咯/石墨烯复合材料则兼具高导电性、大比表面积、良好的稳定性和潜在OER活性等优点,对OER具有良好的电化学行为,有望在电化学催化水分解制氢方面开发新的应用。本文首先利用室温置换反应,根据Co2+和吡咯环中的-NH-键的协同作用,使厚度约为10 nm的α-Co(OH)2纳米片在PPy/GO表面均匀生长,成功制备了α-Co(OH)2/PPy/GO纳米片。该二维材料具有较大的比表面积及优良的电子传导能力,在碱性电解质溶液中对电化学析氧展现出良好的催化性能,在电催化分解水析氧方面有广泛应用。α-Co(OH)2/PPy/GO修饰的GCE的反应机理为:在电能的作用下,Co(Ⅱ)转化为Co(Ⅲ),后者成为OER的反应活中心,最后α-Co(OH)2也转化为CoOOH。其次,利用硼氢化钠的还原性,将Fe、Co、Ni的氯化物还原为FeCoNiBOx纳米颗粒并负载于PPy/GO纳米片表面,同时PPy/GO也被还原为PPy/rGO。得到FeCoNiBOx/PPy/r GO纳米材料,用于碱性环境下的OER。为了探明在OER过程中每一种金属离子扮演的作用,我们还制备了单金属(FeBOx/PPy/rGO、CoBO_x/PPy/r GO和NiBO_x/PPy/r GO)、双金属(CoFeBO_x/PPy/rGO、CoNiBO_x/PPy/r GO、NiFeBO_x/PPy/rGO)化合物,结果显示三金属基催化剂的OER活性明显优于其他两者,过电位仅为290 mV,Tafel斜率为47 mV dec-1,同时具有优良稳定性和耐碱性。
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