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对清洁能源日益增长的需求引发了对高效,廉价和无毒的能量转换和存储设备的深入研究。氧还原反应(ORR)和析氧反应(OER)是燃料电池,水分解和各种可充电电池的重要电化学过程。然而,开发具有增强的电化学性能的实用电催化剂仍然是一项挑战。铂基电催化剂是迄今最有效的ORR催化剂。对于OER,基于铱和钌的氧化物的电催化剂被认为是最有效的催化剂。但是,由于这些材料价格昂贵,稳定性差以及不容易反应的惰性中间体,限制了其大规模的应用。因此开发具有高活性,高稳定性和低成本的电催化剂是十分有意义的。基于此,本论文主要以金属有机框架化合物为模板,通过调控金属的掺杂合成一系列氮掺杂的多孔碳材料,详细研究了合成的电催化剂的优异性能和这种性能的来源并进行了应用。(1)以自制的ZIF-8为模板,通过水解金属盐(Fe(NO3)3·9H2O,Co(NO3)2·6H2O和Ni(NO3)3·9H2O)在模板表面负载金属氢氧化物,一步热解得到不同金属掺杂的多孔碳材料(FeNC,CoNC和NiNC)。运用扫描电子显微镜(SEM)详细观察材料在水解和热解过程中的形态学变化,并研究了金属种类和掺杂量对材料电化学性能的影响。其中CoNC表现出远超于IrO2的OER催化性能以及优异的ORR催化性能。这些材料对于双金属掺杂多孔碳材料的合成起到了指导作用,并在接下来的工作中作为对比样品用来阐释双金属掺杂多孔碳材料优异电化学性能的来源。(2)以ZIF-8为模板,硝酸铁和硝酸镍为金属源,通过简单的化学沉积和一步热解的方法合成Ni3Fe掺杂的多孔碳材料(Ni3Fe@NC),双金属Ni3Fe纳米颗粒均匀地分散在氮掺杂的碳基质中,并通过碳纳米管连接。该材料对ORR和OER表现出双功能催化活性。观察到ORR的半波电势为0.86V。对于OER,电流密度为10 mA cm-2时实现了1.56 V的电势。这种双功能氧电催化活性优于迄今为止报道的大多数可比较的材料。优异的双功能电催化活性中心被证实为Ni3Fe纳米颗粒而非材料的协同作用,这是第一次被报道。值得注意的是,使用双功能催化剂,锌空气电池显示出108.9 mW cm-2的高峰值功率密度和出色的稳定性,表现出较小的充放电电压间隙,胜过了商用Pt/C+IrO2催化剂。(3)通过水解硝酸钴和硝酸铁在ZIF-8模板上均匀包覆钴铁双金属氢氧化物(CoFe LDH),在氩气气氛下热解获得CoFe掺杂的多孔碳材料(CoFe@NC)。CoFe纳米颗粒均匀地分散在氮掺杂的碳基质中。同时,碳基质之间也通过碳纳米管相互连接从而形成3D网络。使用制备的催化剂,对于OER(电流密度为10mA cm-2)和ORR(半波电位)观察到1.61V和0.89V。出色的活性来自多个活性位点的协同作用以及独特的三维结构。组装了一次锌空气电池,并显示出较小的充放电电压间隙(在5 mA cm-2下为0.70 V)和136.0 mW cm-2的高峰值功率密度,胜过了商用Pt/C催化剂。此外,全固态Zn-空气电池经过组装,具有出色的电压效率,稳定性和柔韧性。