丙烷丙烯气氛对V/W/Ti催化剂性能影响及中毒机理研究

来源 :南开大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:elrshay
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随着人们生活质量的提高,机动车保有量逐年增加,而柴油车因为其尾气当中含有大量氮氧化物(NOx)和颗粒物(PM),越来越受到重视。本文的主要研究对象是柴油车尾气中氮氧化物的去除,其主要反应为选择性催化还原(NH3-SCR)反应,其中,V/W/Ti催化剂又因其较高的一氧化氮(NO)脱除率和经济性,已经得到了广泛的商业化应用,但其对碳氢(HC)气体的中毒影响研究较少。本文主要研究了在200、275、375、525等温度点下,丙烷、丙烯对钒基SCR粉末样催化剂的中毒效果、反应机理及转化效率的影响以及在不同温度点下,不同空速、氧气浓度、氨氮比和NO浓度对钒基SCR整体样和粉末样催化剂性能影响。主要结论如下:  (1)增加氧气浓度可以提高钒基催化剂低温部分的转化效率,中高温下并不明显。  (2)在525℃下,催化剂转化效率同样随着空速的增加而上升。  (3)575℃时,无论是粉末样还是整体样催化剂,NO转化率均随NO浓度的增加而上升。  (4)经过HC中毒实验后,发现200℃丙烷,525℃丙烷和525℃丙烯中毒后催化剂NO转化效率下降明显。经过SEM、TPD、BET、XPS等表征手段可以得出丙烷丙烯气体对钒基催化剂的中毒影响,很有可能是在反应过程中,HC气体的燃烧生成了微小颗粒的碳及其金属化合物(C-C、C-O、TiC),吸附扩散到催化剂的微孔道当中,从而堵塞了催化剂的孔道,降低了微孔面积,导致了催化剂NO转化效率的降低。  (5)经过SO2中毒实验后,发现200℃、275℃、375℃和525℃四个温度点下,NO转化效率都有明显下降。经过SEM、TPD、BET、XPS等表征得出,SO2对钒基催化剂的中毒很有可能是因为在反应过程中,催化剂表面生成了化学吸附态SO2及亚硫酸盐和硫酸盐(chemissorbed SO2、SO32-、SO42-),吸附扩散到催化剂的微孔道当中,从而堵塞了催化剂的孔道,降低了微孔面积,导致了催化剂NO转化效率的降低。
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