许多实验和计算研究发现,碳材料中的特征电子自旋态和电荷态可增加反应物和中间体的吸附/解吸自由能,以及作为氧还原催化剂的用途。将杂原子(例如N,O,B,P等)或者金属M-N-C(Mn,Co,Fe等)引入碳骨架中对单一和共掺杂碳材料表现出良好的电化学性能。合理设计高效三官能电催化剂的氧还原反应(ORR),析氧反应(OER),析氢反应(HER)对电化学方面应用于储存能源与转换来说至关重要。本论文主要设计合成制备高活性,成本低,操作简单,稳定性高的碳基材料催化剂。具体工作如下:(1)利用B掺杂提高Co-N-C活性位点效率用于高效氧还原反应及锌空电池相关应用实验操作简单,材料结构新颖,为B掺杂元素催化剂开辟了新的见解。DFT计算证明了引入的B元素提供了电子缺陷位点,其可以激活Co-N-C位点周围的电子转移,增强与含氧物质的相互作用,从而加速4e-处理的ORR和OER中的反应动力学。本工作中,M-N-C活性位点的原子反应效率可以通过用杂原子修饰用于氧电催化的位点增强。我们制备的催化剂使其成为有希望的候选物在能量转换和存储设备方面。(2)N掺杂碳纳米管Co2P-CoN双活性中心多功能催化剂的制备及锌空电池方面的应用在这项工作中,开发了一种简便的二氧化碳(Co2P)-氮化钴(CoN)核-壳纳米粒子制备的简易策略。DFT计算表明,吡咯氮与Co2P结合是HER中最活跃的。Co2P/CoN-in-NCNTs在液态锌空电池反应中显示出较高的功率密度和能量密度,极低的充放电极化,以及出色循环稳定性。在全固态电池测试过程中,以及在不同角度弯折程度后,电压基本保持不变,表现出较好的循环稳定性。(3)P掺杂g-C3N4前体的石墨烯纳米带的制备用于酸性氧还原反应及全固态锌空应用具有高效稳定双功能活性的碳基电催化剂是锌空气电池性能的关键。在这里,描述了由具有丰富拓扑缺陷的石墨烯纳米带(N-DGNRs)组成的第四季氮主导的三维多孔碳网络。热解自组装三苯基膦,P123和三聚氰胺的超分子聚集体而言,这种有趣的材料可以通过一步和可扩展的方法合成。DFT计算结果表明,在石墨烯边缘用氮取代碳可以导致ORR的最佳性能。此外,当在可再充电的锌空电池中用作氧电极催化剂时,表现出高功率密度和良好的循环稳定性。这项工作提供了对季氮与电催化缺陷协同作用之间相互关系的新见解。