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煤储层是CO2地质埋藏最为重要的介质,煤储层的演化特征和机理是理解埋藏过程的重要环节。采用项目组开发研制的“CO2注入与煤层气强化抽采地球化学反应模拟系统(SYSGEO-R30HPT) ”为基础研究平台,使用沁水盆地寺河、新景、新源和山东杨庄等地不同煤级样品为研究对象,进行粒度为4-8mm的超临界二氧化碳(ScCO2)注入模拟实验,以电感耦合等离子体质谱仪、压汞实验、低温氮吸附实验以及扫描电子显微镜实验等为基本测试手段,探讨了模拟实验过程中的元素溶出特征和反应前后煤样的密度、孔容、比表面积、孔径分布等孔裂隙结构参数变化,阐明了煤样元素迁移与孔裂隙结构演化的关系及机理,建立了ScCO2-H2O作用下元素迁移与煤储层孔裂隙演化的地质地球化学模型。本次研究取得的主要成果如下:(1)揭示了 ScCO2-H2O-煤岩反应体系影响下煤中元素地球化学迁移特征矿物的种类和性质决定了其参与到反应中来的先后次序和剧烈程度,煤中碳酸盐矿物、硫化物矿物以及硅酸盐矿物等三类主要无机矿物与ScCO2反应的剧烈程度依次递减,硅酸盐矿物反应剧烈程度最低,但与之赋存有关的元素迁移能力强于反应剧烈程度较高的硫化物矿物;煤中有机质与ScCO2反应表现不明显,与有机质赋存有关的元素溶出量相对较低,随时间变化呈现出先缓慢增大后缓慢降低的趋势,说明有机元素溶出后又会被重新吸附;同时元素的迁移特征与煤级密切相关,表现为煤中元素溶出量随煤级升高先减小后增大,且不同元素的溶出情况差异很大。(2)揭示了 ScCO2-H2O-煤岩反应体系影响下煤储层孔裂隙结构演化特征ScCO2-H2O对煤岩孔裂隙结构的改造作用主要集中在50nm以下的孔径范围,对不同样品孔裂改造的主要方式不同:一是扩充了煤中原有的孔隙;二是打通了煤中的封闭孔,增加了煤的连通性;三是溶蚀了煤中的矿物,使原矿物占据的地方形成新孔。同时,ScCO2会与煤中有机质发生作用,ScCO2-H2O注入煤层形成的酸性环境会破坏煤分子基本结构单元与侧链上其他官能团的连接键,进而改善煤中孔裂隙的发育。ScCO2-H2O对煤体孔裂隙结构的作用还受到模拟埋深和煤级等因素影响。(3)探索了煤中矿物元素迁移与无机孔隙裂隙结构变化的关系和机理,建立了 ScCO2-H2O-煤岩反应过程中元素迁移与煤储层孔裂隙演化的地质地球化学模型和ScCO2-H2O作用下煤体孔径参数增幅的预测模型ScCO2-H2O酸性流体引起煤中矿物的溶蚀和脱落,形成新矿物孔的同时也溶解堵塞孔隙的矿物,使煤样连通性增强,并伴随着赋存元素的迁移。煤中元素的溶出特征可以指示煤中矿物的反应程度,矿物反应也是孔裂隙变化的直接原因;不同矿物反应对煤中不同孔径段的作用不同,碳酸盐矿物的迁移量越大,对煤中过渡孔-大孔孔径段改造程度越强;硅酸盐矿物和硫化物的的迁移主要作用于微孔孔径段;反应过程受实验模拟埋深和煤级因素的影响,其中煤级是内在因素,模拟埋深是反应的外界条件。并在此基础上分别建立了 ScCO2-H2O-煤反应体系中元素迁移与煤储层孔裂隙结构演化地质化学模型和ScCO2-H2O作用下煤体孔径参数增幅的预测模型。