Fe-Ce-Al/MMT催化剂的制备及CWPO处理焦化废水的研究

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中国的钢铁产业不断腾飞,进而带动着以煤化工为主的焦炭产业;近20年来,中国的焦化产业一直领先世界。在相当长的一段时期内中国的能源储备决定了以煤化工为主的能源结构将不会改变。而在这期间,焦化产业的废水量大,水质中有机物以酚类物质为主,COD和色度较高等引起了广泛关注;属于工业废水中处理难度较大的一类。本实验选用钙基蒙脱土(MMT)作为催化剂载体,Fe和Al作为催化剂活性的双金属,Ce为修饰金属,通过离子交换法制备Fe-Ce-Al/MMT催化剂。考察了活性金属负载量(Fe+Ce)/(Fe+Ce+Al)以及Fe/Ce摩尔比对Fe-Ce-Al/MMT催化剂催化性能的影响。采用N2-吸附/脱附,SEM和XRD等表征技术分析了Fe-Ce-Al/MMT催化剂的晶型及微观结构。结果表明:柱撑之后制得的Fe-Ce-Al/MMT催化剂,在活性金属负载总量为(Fe+Ce)/(Fe+Ce+Al)为5.5%,Fe/Ce摩尔比为7/3,500℃溫度下焙烧时,其层间距、比表面积、孔体积较大,苯酚去除率最好,催化性能最好,且具有良好的稳定性。其次,本文选择了焦化废水中含量很高的有机污染物苯酚作为模拟废水,配置了浓度为1000mg/L的苯酚模拟废水。采用催化湿式过氧化氢法(CWPO)来处理苯酚模拟水,以苯酚去除率为评价指标;用筛选出的最佳催化剂处理苯酚模拟废水,并在单因素实验条件下获得的最佳工艺为:初始pH值为4,H202投加量为13 mL/L,催化剂的加入量为7g/L,反应温度60℃,反应时间180min,在此条件下最佳催化剂对于苯酚模拟废水中的苯酚去除率最高为98.21%。在单因素的实验基础上对于苯酚模拟废水也进行了响应面实验,获得的响应面最优工艺条件为:初始pH值为3,H202投加量为15.62mL/L,催化剂的加入量为9.7711g/L,反应温度53.07℃,反应时间215.85mmin,在此工艺下最佳催化剂对于苯酚模拟废水中的苯酚去除率最高为98.71%。最后,基于真实焦化废水的水质分析及苯酚模拟废水的研究,选用最佳催化剂对真实焦化废水做了响应面试验分析;结果表明五个影响因素对焦化废水COD去除率的影响大小依次为:C-催化剂的加入量>D-反应温度>B-H202的加入量>A-初始pH值>E-反应时间。响应面最优工艺条件为:初始pH=3.46, H2O2的加入量为19.02mL/L,催化剂的加入量为10.9508g/L,反应温度为60℃,反应时间为248.14min;对应的COD去除率为86.23%。
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