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钛酸锂(Li4Ti5O12)是一种性能优异的锂离子电池负极材料,具有循环性能好、电压平台长、安全性高、价格低廉等优点,在锂离子动力电池中具有巨大的发展潜力。但其本征电子电导率低、理论容量小、在搁置和使用过程中存在严重的胀气行为等缺点,极大地限制了它的规模化应用。本文设计和制备了块状密实结构和纳米片状高性能钛酸锂,系统研究了表面多功能氮掺杂碳包覆层和金属氧化物修饰层对抑制钛酸锂/电解液界面副反应的影响,并研究了增大嵌锂深度对提高钛酸锂比容量及倍率性能的影响。论文首先设计制备了一种具有块状密实结构的高性能纳米钛酸锂材料并获得了可控的制备方法,通过在水热过程中引入表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(C16H33(CH3)3NBr,CTAB)做软模版,不仅可以诱导钛酸锂的生长,还可以在后续的热处理过程中碳化形成无定形碳,包覆在颗粒表面。所制备的钛酸锂具有很高的结晶性,同时表现出优异的电化学性能。钛酸锂负极和周围的有机电解液具有较高的反应活性。本论文通过化学气相沉积法,用乙腈蒸汽作为碳源和氮源,在高结晶度片状钛酸锂表面均匀可控地构建了一层多功能的氮掺杂碳包覆层,该包覆层不仅有效地保存了钛酸锂的片状形貌,提高了电子迁移和锂离子输运速率,改善了钛酸锂材料的倍率和循环性能,同时作为钛酸锂与电解液之间的隔离层,抑制了钛酸锂和电解液之间的界面副反应。另外,在钛酸锂表面构建均匀的金属氧化物包覆层也可以抑制钛酸锂和电解液之间的界面副反应。增加钛酸锂的嵌锂深度是提高钛酸锂比容量的重要方法之一。本论文在成功制备高性能钛酸锂材料的基础上,研究了不同的嵌锂深度(2.5~1.0V、2.5~0.5V和2.5~0V)对钛酸锂比容量、倍率和循环性能的影响。发现增大钛酸锂的嵌锂锂深度(2.5~0V)可以使钛酸锂的低倍率(<5C)比容量大幅度提高,然而钛酸锂大倍率(>10C)比容量和循环性能却显著下降。低电位下钛酸锂表面固态电解质(SEI)膜的形成,阻碍了锂离子的嵌入,抑制了从Li4Ti5O12到Li7Ti5O12和Li9Ti5O12的转变,使得钛酸锂在深度嵌锂状态下高倍率充放电曲线平台缩短,损害了钛酸锂的大倍率和循环性能。本文论文研究成果对设计高能量密度的钛酸锂材料、解决钛酸锂电池的胀气行为和推动高密度、长寿命钛酸锂电池的发展具有重要的指导意义。