【摘 要】
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传统蒸汽压缩制冷技术能量转换效率低、环境污染严重、微型化困难,难以满足各领域日益增长的制冷需求,如冷冻储藏运输、智能家居、特种器械和微型电子电路散热等。发展节能、环保、可以小型化的新型制冷技术迫在眉睫。电卡制冷技术具有效率高、成本低、节能环保、易于小型化、生产工艺成熟等众多优点,是新型制冷技术的有力候选者。目前,电卡制冷技术研究还处于发展阶段,诸多问题亟待解决,其核心难题是如何获得具有大电卡响应、
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传统蒸汽压缩制冷技术能量转换效率低、环境污染严重、微型化困难,难以满足各领域日益增长的制冷需求,如冷冻储藏运输、智能家居、特种器械和微型电子电路散热等。发展节能、环保、可以小型化的新型制冷技术迫在眉睫。电卡制冷技术具有效率高、成本低、节能环保、易于小型化、生产工艺成熟等众多优点,是新型制冷技术的有力候选者。目前,电卡制冷技术研究还处于发展阶段,诸多问题亟待解决,其核心难题是如何获得具有大电卡响应、高电卡效率、宽工作温区且工作温度符合应用场景的材料。钛酸钡（Ba TiO3,缩写为BT）陶瓷具有介电常数高、介电损耗低、铁电性能良好、热释电性能优异等优势,在电卡制冷领域潜力十足,是目前研究得最广泛的电卡材料之一。本文通过离子掺杂调控BT陶瓷的相结构,以改善其绝热温变、电卡效率、工作温度和温区,具体如下:首先通过Sr2+对BT进行A位取代,制备了Ba1-xSrxTiO3系列陶瓷。实验结果表明Sr2+的引入可有效降低BT陶瓷的居里温度,进而对BT陶瓷的电卡工作温度产生影响。Ba0.75Sr0.25TiO3（BST-25）陶瓷的居里温度为59℃,在30 k V/cm下得到了0.82 K的绝热温变,工作温度在68℃附近,工作温区为13℃,电卡性能优良,具备成为电卡制冷器件材料的应用潜力。因此本文选取了BST-25陶瓷作为后续研究基体,通过B位掺杂进一步改善陶瓷的电卡性能。通过B位取代策略成功将Zr4+引入BST-25陶瓷中。研究发现Zr4+的引入可调控BST-25陶瓷的三方-斜方、斜方-四方和四方-立方相变逐渐靠近,在一定温度范围内得到连续的相变,最终获得宽温区大电卡效应。当Zr4+含量为6%时,陶瓷在50 k V/cm下获得了1.07 K的绝热温变,工作温度在55℃附近,工作温区达到了44℃。本文还研究了与Zr4+同主族不同周期的Hf4+对BST-25陶瓷电卡性能的影响。研究结果表明,Hf4+成功进入BST-25陶瓷的B位,降低居里温度的同时促进了四方-立方相变扩散性,有效调控BST-25陶瓷的工作温区至室温附近并使其拓宽。制备的Ba0.75Sr0.25Ti0.925Hf0.075O3陶瓷在50 k V/cm下获得了1.03 K的绝热温变,工作温度在36℃附近,工作温区为45℃。最后,为了提高陶瓷室温附近的电卡效率,本文在BST-25陶瓷的B位中引入了Sn4+。研究发现Sn4+可大幅降低BST-25陶瓷的居里温度,同时提升陶瓷的介电性能,当Sn4+为5%时,居里温度仅为17℃,介电常数高达43570。Ba0.75Sr0.25Ti0.95Sn0.05O3陶瓷在40 k V/cm下获得了1.17K的绝热温变,工作温度在30℃附近,电卡效率高达0.0293 K?cm/k V。本文以BT陶瓷为基础,率先通过A位离子掺杂策略调控BT的居里温度,使改性后陶瓷的工作温度接近室温。在此基础上,通过B位离子取代调控陶瓷的相结构,进一步改善其综合电卡性能,最终在室温附近获得了大电卡效应宽工作温区的无铅铁电陶瓷,可为无铅电卡制冷陶瓷的发展提供坚实理论依据。
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