单原子催化剂（Single Atom Catalysis,SAC）具有极高的金属原子利用率和优秀的反应选择性,且可以提高单原子的活性位密度进而调控载体材料的表面性质。而二维材料具有诸多令人瞩目的物理、化学性质,可以直接作为反应的催化剂,也是一类优秀的催化载体。因此,我们将二维材料和金属（Metal,M）原子进行组合,形成了金属利用率最高的金属掺杂二维材料的单原子催化剂。基于密度泛函理论,本文研究了上述单原子催化剂对于氮气还原反应（Nitrogen Reduction Reaction,NRR）和CO氧化反应的催化活性和催化反应机理。本文主要研究工作及结果如下:1.利用密度泛函理论,研究了单层硼烯（Boron monolayer,BM）上嵌入金属（M=Sc-Zn,Y-Cd,Li-Na,Be-Ca,Al-In,Ge-Sn）原子体系对合成氨反应的催化活性强弱。结果表明在我们研究的30种备选催化剂材料中,Mo@BM-β₁₂具有最高的催化活性,其通过enzymatic机理进行NRR电催化时起始电位仅为-0.26 V。而且在Mo@BM-β₁₂上进行NRR反应时,副反应析氢反应（Hydrogen Evolution Reaction,HER）的起始电位大于NRR,表明副反应发生的概率极低。除此以外,本研究还发现Cr@BM-β₁₂,Mn@BM-β₁₂和Tc@BM-β₁₂三种催化剂催化NRR反应时,最低起始电位的绝对值均小于0.5 V。该工作为合成氨催化剂的设计提供了一种新的思路,并且证明了硼烯可以作为优秀的催化剂底物。2.基于密度泛函理论,研究了石墨烯单层上嵌入非贵过渡金属（M=Sc,Ti,V,Cr,Mn）原子体系对CO氧化反应的催化活性强弱和催化反应机理。首先对备选催化剂材料进行了初步筛选,基于金属原子和石墨烯基底之间的结合能、金属原子在石墨烯上的扩散能垒以及过渡态分析得到的反应势垒,发现Mn-graphene对CO氧化反应具有优异的催化活性,且Sc、Ti、V、Cr嵌入石墨烯体系对O₂的吸附过于强烈,导致这些催化剂体系容易出现氧气中毒的情况。因此预测Mn-garphene可以通过实验制造,且它将是一种新型,稳定,高效的单原子催化剂。对于Mn-graphene,进行了CO氧化反应的Langmuir-Hinshelwood（LH）和Eley-Rideal（ER）机制的研究。发现CO分子不能与在石墨烯表面上活化的O₂相互作用并形成类似于碳酸盐的CO₃络合物或其他中间体,表明CO氧化不会通过ER机制开始。同时发现CO在Mn-graphene上的氧化反应机理主要分为两步:首先是LH机理为CO+O₂→OCOO→CO₂+O,然后是ER机理为CO+O→CO₂。其能垒分别为0.57-0.69 eV和0.08 eV,与Ni-graphene和Mo-graphene上CO反应的能垒相当或更小,表明Mn-graphene活性很高。最后我们对Mn-graphene系统进行了简单的分子动力学模拟,发现Mn-graphene可以作为单原子催化剂稳定存在并在较宽的温度范围内进行CO氧化。此工作对新型单原子催化剂的合成具有一定的启发作用。