【摘 要】
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2004年,A.K.Geim等人首次利用胶带机械剥离出二维层状材料—单层石墨烯,开创了凝聚态物理、材料科学和技术应用的二维新时代。目前为止,已有2000余种不同结构和性质的二维材料被发现,例如半金属的石墨烯,绝缘体性质的六方氮化硼（Hexagonal boron nitride,h-BN）,半导体性质的二硫化钼（Molybdenum disulfide,MoS2）等。利用弱层间范德华力,二维材料可
【机 构】
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中国科学院大学(中国科学院物理研究所)
【出 处】
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中国科学院大学(中国科学院物理研究所)
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2004年,A.K.Geim等人首次利用胶带机械剥离出二维层状材料—单层石墨烯,开创了凝聚态物理、材料科学和技术应用的二维新时代。目前为止,已有2000余种不同结构和性质的二维材料被发现,例如半金属的石墨烯,绝缘体性质的六方氮化硼（Hexagonal boron nitride,h-BN）,半导体性质的二硫化钼（Molybdenum disulfide,MoS2）等。利用弱层间范德华力,二维材料可突破传统晶格匹配的限制,堆叠形成范德瓦尔斯异质结,并实现全新的电子、光子和拓扑物态。2018年,Pablo等人在“魔角石墨烯”中发现了关联绝缘态和超导,引发了凝聚态物理界对包括过渡金属硫族化合物（Transition metal chalcogenides,TMD）在内的二维材料莫尔超晶格物理的广泛关注,莫尔材料已经成为探索强关联电子态和非平庸拓扑能带的全新平台。然而目前为止,由于接触等问题,对于TMD的低温输运测量依然比较困难。在本篇论文中,我围绕MoS2这一典型的TMD材料,制备出低温下电学性能优异的器件,并对转角双层及多层MoS2莫尔超晶格展开低温输运测量,揭示出MoS2莫尔超晶格中的丰富物态。具体的研究内容开展如下:1.石墨烯接触的MoS2晶体管中的电荷屏蔽效应。半导体的接触一直是科学界和产业界研究的重点。为了研究MoS2的低温输运行为,首先需要解决接触等器件制备难题。我对以石墨烯为接触的双层MoS2双栅器件进行电输运以及磁输运的测量。室温下,MoS2器件展示了良好的无回滞特性和欧姆接触特性,器件平均的亚阈值摆幅SS达83 m V/dec,接近理想亚阈值摆幅极限。器件的场效应迁移率高达106 cm~2V-1s-1。低温下在磁场中器件的两端和四端电阻中呈现了明显的舒波尼克夫-哈尔斯（Sd H）振荡行为,电阻振幅达到兆欧。3 K下的磁振荡临界磁场在1 T左右,临界温度在25 K以上。顶栅和底栅所展现的朗道能级不同,一侧为扇形图结构,一侧为平行结构,与石墨烯在器件中的位置有关。通过对比确认振荡来源自接触的石墨烯。我们发现“平行的朗道扇”源于MoS2对石墨烯的电荷屏蔽效应,并引入二维材料的量子电容模型来解释绝缘体振荡行为。2.AB堆垛转角双层MoS2中的关联绝缘态。在获得高质量器件制备方法后,我利用“Cut and stack”技术转移制备了转角双层MoS2器件,在角度分布57°-57.5°的多个样品中发现了v=1,2,3的关联绝缘态以及v=4的能带绝缘体。v=1,2,3处的关联绝缘态表明AB堆垛转角双层MoS2吻合双轨道SU（4）哈伯德模型,并与石墨烯超晶格中所报道的利夫希茨（Lifshitz）相变类似。我重点研究了57.15°样品的低温输运行为并发现v=2处热激发带隙在位移电场为零附近最大,随着位移电场的增大逐渐关闭,展示了关联绝缘态的连续可调性。在垂直磁场中观察到平带填充内的负磁阻行为,我们猜测可能与塞曼劈裂导致电子带隙减小有关。绝缘态对平行磁场无响应,证明自旋在MoS2的±K谷处没有面内分量。3.室温下的关联绝缘态及非线性霍尔效应。我随后测量了转角MoS2关联绝缘态随温度的变化。实验数据表明关联电子带隙达到126 me V,关联绝缘态可维持到室温,揭示出该体系存在强电子关联作用。第一性原理的密度泛函理论（DFT）计算结果表明,层间共振杂化通过降低平带带宽来增强电子关联作用。我测量了关联绝缘态附近的二阶非线性霍尔效应。二阶霍尔电压与一阶电流呈现良好的二次方关系,低温下非线性产生效率高达360 V-1。v=1附近的非线性效应可以持续到室温。4.转角四层MoS2中关联态与铁电态的耦合。这章中我先进一步揭示转角双层MoS2中的堆垛效应:AA堆垛的小转角双层MoS2存在铁电性,但在导带处无平带;AB堆垛的转角双层MoS2不存在铁电性,但在导带具有平带。堆垛依赖的实验测量结果与第一性原理计算结果很好吻合。接下来我研究了AB堆垛和AA堆垛共存的转角四层MoS2电学输运行为。连续两层MoS2的夹角分别为～57°、～0°、～-57°。在转角四层MoS2中测到了莫尔超晶格v=1,2,3整数填充下的关联绝缘态,表明了体系存在平带结构。同时在转角四层MoS2中发现了铁电性的存在。我测量了不同填充下的铁电极化强度,发现当填充因子位于整数填充处时,铁电回滞出现明显增强,表明铁电性和关联绝缘态之间存在耦合作用。
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