【摘 要】
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传统的SCR催化剂大多采用双/多金属组分氧化物催化剂,但是由于氧化物催化剂存在多重催化中心和缺陷催化等作用,使得在原子水平上难以理解双金属之间的邻近相互作用,研究双金属催化剂中协同效应的本质仍然是一个具有挑战性的难题。在此,在实验中我们基于MOFs模板法通过一种顺序离子交换策略制备了具有双金属原子-氮位点的CuFe-N/C催化剂,并应用于CO选择性催化还原NO（CO-SCR）。双金属CuFe-N/
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传统的SCR催化剂大多采用双/多金属组分氧化物催化剂,但是由于氧化物催化剂存在多重催化中心和缺陷催化等作用,使得在原子水平上难以理解双金属之间的邻近相互作用,研究双金属催化剂中协同效应的本质仍然是一个具有挑战性的难题。在此,在实验中我们基于MOFs模板法通过一种顺序离子交换策略制备了具有双金属原子-氮位点的CuFe-N/C催化剂,并应用于CO选择性催化还原NO（CO-SCR）。双金属CuFe-N/C催化剂在225至400℃的宽温度范围内表现出高N2选择性,NO转化效率接近100%,显著高于单组分催化剂。In-situ FTIR光谱发现中间产物ONNO在整个CO-SCR反应中扮演了重要作用。此外,我们同时进行了理论计算模拟（DFT）来进一步揭示双金属Cu-Fe位点的协同效应。研究发现双功能的Cu-Fe位点不仅可以为CO分子和ONNO中间体提供两个不同的优先吸附中心,而且可以形成完整的氧化还原电子循环,从而在ONNO吸附时实现有效的界面电子转移。此外,发现这种独特电子转移机制是由于4s-3d型电子耦合和Cu(3d10)和Fe（3d~6）原子的不同3d壳层填充所导致。阐明这些电子行为机制为理解N配位双金属位点协同作用以及合理设计用于SCR应用的高活性原子级金属催化剂提供了重要基础。
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