纳米光催化材料的改性及降解有机染料废水研究

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水体污染是全人类目前需要共同解决的难点和热点问题。面对日益严重的水体污染,尤其是有机染料等难降解废水污染,研究者们在为此进行不断地探索和尝试,希望用更高效率的方式来解决严重威胁我们生命健康的污染问题。传统的治理方法包括物理处理、化学处理和生物处理,但是这些方法对难降解有机物处理不够彻底,且很可能造成二次污染。针对传统方法的弊端,光催化降解技术就应运而生,本论文通过对光催化材料做出了一系列的表征实验,主要研究了TiO2、ZnO以及ZnO/C3N4等光催化材料合成方法、对罗丹明B的降解效率,并探索了光催化材料的降解机理,主要包括以下几个部分:1、改良TiO2光催化活性的研究采用不同方法制备TiO2时,发现利用四氯化钛作为钛源的模板法和水热法制备出的TiO2颗粒细小、分布均匀,通过谢乐公式推算可以得知粒径大约在10 nm以下,而且在模拟太阳光条件下光照2 h的降解罗丹明B的效率分别为99.2%和98.7%。此外,锐钛矿比金红石,甚至不常见的板钛矿更能促进光催化降解罗丹明B的效率,这是由于粒径和晶体结构均能影响对TiO2的光催化效率。2、ZnO材料的制备及其性能研究通过冷凝回流方法制备得到棒状六方纤锌矿结构ZnO光催化材料,晶体尺寸随温度提升不断增大,并且ZnO沿(002)晶面生长趋势减缓,沿(100)晶面生长的趋势得到增强,且形貌由圆球状或者纺锤体变成条状或者棒状。105℃冷凝回流4 h的ZnO光催化材料在汞灯下光照2 h内实现了99.3%的降解效率,这说明在冷凝回流条件下(002)和(100)晶面的生长程度最适合光催化降解,可以产生大量光生电子和空穴,并且纺锤状晶粒有助于抑制光生电子和空穴的复合,从而大大提高了光催化降解罗丹明B的效率。并且整个光催化降解与氧缺陷有关,氧缺陷到达合适的浓度能够促进光催化反应的进行,氧缺陷浓度过高反而会增强光生电子和空穴的复合,影响降解效率。3、ZnO/C3N4复合半导体光催化材料的性能研究实验首先研究了高速球磨方法处理C3N4的方法,球磨后C3N4由层层叠加状态变为片状,并且在可见光光照1 h后降解效率提高到86.9%,相当于未球磨的C3N4可见光光照2h降解的效果,这说明球磨处理扩大了C3N4的光响应范围,提高C3N4的光敏感性。在此基础上,将C3N4/ZnO混合材料进行球磨处理,所得到的材料表现出与C3N4球磨类似的薄层片状结构,与纯ZnO球磨后复合材料相比,随着C3N4比例的增加在降解效率上都有了显著提高,并且在ZnO与C3N4的比例为1:0.1时球磨后催化效率最高。然而随着C3N4比例继续增加催化效率开始降低,这是由于过量的C3N4在光催化反应过程中增大了光生电子与空穴的复合概率,由此阻碍了光生电子与空穴的氧化作用的进行。对ZnO/C3N4光催化机理研究发现,空穴在整个催化反应中起到了主要作用。空穴与水进行反应产生大量的羟基自由基加剧了氧化作用,而光生电子以及光生电子所产生的反应起到了次要的作用。
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